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"Aplicação de catalisadores de níquel e cobalto preparados via precursores do tipo hidrotalcita nas reações de reforma a vapor, oxidação parcial e reforma oxidativa do metano"; "Application of nickel and cobalt catalysts prepared via hydrotalcite-type precursors in the reactions of steam reforming, partial oxidation and oxidative reforming of methane"

Lucredio, Alessandra Fonseca
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 26/02/2007 PT
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37.102307%
Uma das principais aplicações do metano é a produção de gás de síntese, mistura de hidrogênio e monóxido de carbono. Três processos podem levar à formação de gás de síntese a partir do metano: reforma a vapor, reforma com CO2 e oxidação parcial. Vários catalisadores de metais não-preciosos foram estudados para os processos de reforma, embora a deposição de carbono ou a sinterização do metal sempre esteja presente. Catalisadores obtidos de precursores do tipo hidrotalcita têm se mostrado resistentes à coqueificação nas reações de reforma a vapor do metano, podendo ser aplicados ao processo combinado de reforma e oxidação parcial de metano para obtenção de gás de síntese, com potencial para minimizar as dificuldades inerentes aos processos: altas temperaturas e desativação do catalisador. Catalisadores de níquel e de cobalto, obtidos a partir de precursores do tipo hidrotalcita, com a adição de cério e de lantânio como promotores, foram preparados, caracterizados e aplicados em testes catalíticos nas reações de reforma a vapor, oxidação parcial e reforma oxidativa do metano, com o intuito de avaliar a atividade e estabilidade destes catalisadores e o efeito dos promotores. Os catalisadores não-promovidos foram obtidos por três métodos: método tradicional...

Utilização de catalisadores de cobre e cobalto suportados em CeO2, TiO2 e matrizes de CeO2-TiO2, para redução de NO com CO na ausência ou presença de O2; Copper and cobalt catalysts supported on CeO2, TiO2 and CeO2-TiO2 to reduction NO by CO

Conte, Carlos Henrique
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 30/11/2007 PT
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37.027522%
A redução da emissão de compostos nitrogenados tem sido um dos grandes desafios da área de proteção ambiental e o tratamento catalítico pode reduzir significativamente tal emissão. Neste caminho, têm sido testadas várias categorias de catalisadores. Considerando-se o potencial de utilização de catalisadores de cobre e de cobalto nos processos de abatimento de compostos nitrogenados, bem como a necessidade de exploração dos efeitos gerados pelos suportes de óxido de cério e óxido de titânio, este trabalho teve como objetivos a preparação e a caracterização dos sistemas catalíticos CuO e Co3 O4 suportados em TiO2 , CeO2 e CeO2 -TiO3 (1%, 10%, 20% e 50% de CeO2 ), para aplicação no processo de redução de NO com CO na presença e ausência de O2 . Os catalisadores foram obtidos a partir do método de impregnação. Na caracterização das amostras foram utilizadas as técnicas de difração de raios X (DRX), redução à temperatura programada com H2 (RTP-H2 ), espectroscopia Raman, espectroscopia por energia dispersiva de raios X (EDX), fisissorção de nitrogênio e espectroscopia UV-visível próxima a região do infra-vermelho (UV-VIS-NIR). Os resultados da caracterização mostraram que os catalisadores apresentam fases de CuO altamente dispersas...

Efeito da adição de CeO2 no catalisador Ni/Al2O3 aplicado durante as reações de reforma a vapor e com dióxido de carbono do metano; Effect of CeO2 loading on the properties of Ni/CeO2/Al2O3 catalysts on the methane steam and with carbon dioxide reformings

Abreu, Amanda Jordão de
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 26/02/2008 PT
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37.027522%
Na atualidade, a reforma do metano é de grande interesse industrial para o aproveitamento deste gás na produção de hidrogênio e de gás de síntese. Entre as reações de reforma do metano, destacam-se as reações de reforma a vapor e a reação com dióxido de carbono.O catalisador comumente utilizado nos processos re reforma do metano é Ni/Al2O3. Porém durante este processo, ocorre uma indesejada formação de depósitos de espécies carbonáceas na superfície deste catalisador, os quais levam a sua destruição mecânica e conseqüentemente sua desativação. Por isso, uma das propriedades mais importantes de um bom catalisador para as reações de reforma do metano é a sua resistência à desativação. Entre as propostas para melhorar o desempenho do catalisador encontra-se a incorporação do óxido de céria junto ao suporte alumina.Catalisadores 5%Ni/xCeO2/Al2O3 (x = 0, 1, 5, 10, 20 e 100%) forma preparados, caracterizados e submetidos a ensaios catalíticos nas reações de reforma a vapor e com dióxido de carbono de metano com objetivo de avaliar o efeito da adição de céria ao suporte.Os suportes e os catalisadores forma obtidos pelo método de impregnação e calcinados a 500ºC. Estes compostos foram caracterizados por Fisissorção de Nitrogênio pelo método B. E. T....

Desenvolvimento e caracterização de catalisadores de níquel suportados em matrizes CeO2-ZrO2-Al2O3, CeO2-La2O3-Al2O3 e ZrO2-La2O3-Al2O3 avaliados para as reações de reforma do metano; Development and characterization of nickel catalysts supported on CeO2-ZrO2-Al2O3, CeO2-La2O3-Al2O3 and ZrO2-La2O3-Al2O3 evaluated for the reactions of methane reforming

Abreu, Amanda Jordão de
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 17/04/2012 PT
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37.05734%
A reforma do metano é um processo de grande interesse industrial para a produção de hidrogênio e de gás de síntese. Entre as reações de reforma do metano, destacam-se as reações de reforma a vapor e a reação com dióxido de carbono. O catalisador comumente utilizado nos processos e Ni/Al2O3. Porém, durante este processo, ocorre uma indesejada formação de depósitos carbonáceos na superfície do catalisador, os quais levam a sua destruição mecânica e, consequentemente, sua desativação. Por isso, uma das propriedades mais importantes de um bom catalisador para as reações de reforma do metano é a sua resistência a desativação. Entre as propostas para melhorar o desempenho do catalisador encontra-se a incorporação do óxido de cério junto ao suporte alumina. Catalisadores Ni/Al2O3 incorporados em soluções sólidas formadas por CeO2-ZrO2, ZrO2-La2O3 e CeO2-La2O3 foram preparados, caracterizados e submetidos a ensaios catalíticos nas reações de reforma a vapor e com dióxido de carbono e oxidação parcial do metano com objetivo de avaliar o efeito da adição da solução sólida ao suporte. Os suportes foram preparados pelo método da co-precipitação e os catalisadores foram obtidos pelo método de impregnação e calcinados a 500°C. Estes compostos foram caracterizados por Fisissorção de Nitrogênio...

Catalisadores de Ir-Ru/Al2O3 e Ru/Al2O3 aplicados em sistemas propulsores; Ir-Ru/Al2O3 and Ru/Al2O3 catalysts used in thruster system propulsivos

Jofre, Jorge Benedito Freire
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 13/06/2008 PT
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37.05734%
Catalisadores de Ir/Al2O3, Ir-Ru/ Al2O3 e Ru/ Al2O3 com teores metálicos próximos a 30% em peso, foram preparados em vinte etapas de impregnação utilizando-se uma alumina sintetizada no LCP/INPE como suporte. Os catalisadores de Ir e Ir-Ru foram preparados a partir de soluções contendo precursores metálicos clorados pelo método de impregnação incipiente. Os catalisadores de Ru foram preparados a partir de dois precursores metálicos: um clorado e um precursor orgânico. Neste caso, o catalisador originado do precursor clorado foi preparado por impregnação incipiente, enquanto que o catalisador originado do precursor orgânico foi preparado pelo método de impregnação por excesso de volume. Todos os catalisadores foram caracterizados antes e depois dos testes em micropropulsor pelas técnicas: absorção atômica, para a determinação do teor metálico; fisissorção de nitrogênio, para determinações de área específica e distribuição do volume de mesoporos; quimissorção de hidrogênio e MET, para determinações da dispersão e do diâmetro médio das partículas metálicas (dQH e dMET). Os catalisadores foram testados na reação de decomposição de hidrazina em micropropulsor e comparados com o catalisador comercial Shell 405. Os resultados mostraram que os catalisadores contendo Ir apresentaram desempenho similar ao catalisador comercial e que os catalisadores de Ru não devem ser usados em partidas frias.; Ir/Al2O3...

Reações de reforma de biogás sobre catalisadores de NiO-MgO-ZrO2 e NiO-Y2O3-ZrO2; Reforming of biogas on NiO-MgO-ZrO2 and NiO-Y2O3-ZrO2 catalysts

Asencios, Yvan Jesús Olortiga
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 29/11/2012 PT
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37.14757%
A fermentação anaeróbia da matéria orgânica produz uma mistura de gases chamada biogás. Este biogás contém CH4 e CO2 como componentes majoritários. Estes dois compostos são gases de efeito estufa e sua utilização é muito importante do ponto de vista ambiental e econômico. O presente trabalho teve por objetivo produzir gás de síntese (H2/CO), uma matéria prima de alto valor industrial, a partir da reforma oxidativa do biogás com adição de oxigênio (1,5CH4+1,0CO2+0,25O2) sobre catalisadores de NiO-MgO-ZrO2 e NiO-Y2O3-ZrO2. Os catalisadores foram preparados usando o método de polimerização numa única etapa e foi estudada a variação do teor de MgO e de Y2O3 contido nas amostras. Estes materiais foram caracterizados por DRX, RTP, Adsorção-dessorção de N2, XPS, XAS-XANES, MEV e EDX e foram avaliados na reação de reforma oxidativa de um biogás modelo (composição molar:1,5 CH4/1CO2) em presença de oxigênio, a 750°C e 1atm, visando à obtenção de gás de síntese. Os teores de MgO utilizados no sistema NiO/MgO/ZrO2 foram de 0%, 4%, 20%, 40% e 100% em relação ao ZrO2 (os mesmos teores foram utilizados para Y2O3 no sistema NiO/Y2O3/ZrO2) e o teor mássico de Ni foi 20%. As análises de DRX, TPR...

Síntese, caracterização e avaliação das propriedades catalíticas de VOx/Ta2O5-Al2O3 para a reação de decomposição do isopropanol; Synthesis, characterization and catalytic properties evaluation of VOx/Ta2O5-Al2O3 catalysts for isopropanol decomposition reaction

Wuó, Regina de Paiva Souto
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 30/09/2010 PT
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37.102307%
Catalisadores à base de óxidos metálicos têm sido muito utilizados nas indústrias do petróleo, de química fina e no controle de poluição. A seleção adequada do óxido metálico como suporte, do catalisador e o uso de coberturas superficiais menores que uma monocamada dos componentes ativos, onde somente espécies MOx estão presentes sobre a superfície dos óxidos suportes, pode ser uma exigência para modificar as propriedades catalíticas de modo a obter uma boa eficiência do catalisador durante a reação. Óxidos metálicos do grupo V suportados têm uma grande variedade de aplicações catalíticas, e têm sido extensivamente investigados nos últimos anos. Catalisadores à base de óxido de vanádio suportado possuem excelentes propriedades redox e são principalmente empregados como catalisadores em processos de oxidação seletiva. Óxido de tântalo mássico é um sólido ácido com propriedades catalíticas e diversas aplicações têm sido reportadas. O suporte foi preparado pelo método de coprecipitação, utilizando proporções de 15 e 30% p/p de Ta2O5 em Al2O3. A adição de V2O5 sobre o suporte Ta2O5-Al2O3 foi realizada através de impregnação úmida com excesso de solvente, água, formando catalisadores com 2...

Influencia das condições de preparação sobre o desempenho de catalisadores Pd/TiO2 para a hidrodescloração do pentaclorofenol; Influence of the preparation condition of Pd/TiO2 catalysts for the pentachlorophenol hydrodechlorination

Priscila da Costa Zonetti
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 18/05/2007 PT
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37.05734%
Os compostos organoclorados são substâncias químicas que têm como característica uma elevada toxicidade e persistência, tanto no meio ambiente quanto nos organismos vivos. Tal é o caso do pentaclorofenol, usado como herbicida e pesticida na proteção de lavouras e como biocida no tratamento de madeiras e couros. Um método de tratamento bastante promissor é a hidrodescloração catalítica desses compostos empregando catalisadores à base de paládio. Dentro desse contexto, o presente trabalho tem como objetivo principal estudar as condições de preparação de catalisadores Pd/TiO2 e o comportamento dos sistemas bimetálicos Pd-Ni/TiO2, Pd-Ru/TiO2 e Pd-Ti/TiO2. Dentre as variáveis de preparação dos catalisadores Pd/TiO2, foram estudadas as influências do tratamento de ativação, bem como do teor de Pd no sólido sobre o desempenho catalítico. Para tanto, os catalisadores de Pd/TiO2 foram preparados pelo método de impregnação a seco e os catalisadores bimetálicos foram preparados pelo método de co-impregnação. Os sólidos obtidos foram caracterizados por meio das técnicas de adsorção de N2 (BET), análise espectrométrica de raios X (EDX), espectroscopia fotoeletrônica de raios X (XPS), redução à temperatura programada (RTP)...

O papel do cloro na hidrogenação parcial do benzeno com catalisadores de rutenio; The function of chlorine in the partial hydrogenation of the benzene with ruthenium catalysts

Giselli Luzia Ferreira da Silva
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 05/02/2007 PT
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37.027522%
A hidrogenação parcial do benzeno é uma reação química de grande interesse científico e industrial, uma vez que o cicloexeno formado pode ser empregado na obtenção de diversos produtos, em razão da sua dupla ligação altamente reativa. O presente trabalho tem como objetivo principal estudar os efeitos do cloro em catalisadores de Ru/CeO2, destinados à hidrogenação parcial do benzeno. Com o intuito de verificar a influência da natureza do suporte, catalisadores de Ru/Al2O3 também foram estudados, como referência, uma vez que a alumina é um suporte não redutível. Para tal, catalisadores com uma fração mássica de metal de cerca de 5 % foram preparados através do método de impregnação a seco. Após a adição do precursor clorado RuCl3xH2O ao suporte, os catalisadores foram submetidos a tratamentos térmicos consecutivos de redução direta a 573K. Os sólidos obtidos foram caracterizados através das técnicas de adsorção de N2 (método B.E.T.), microscopia eletrônica de varredura com microssonda para análise espectrométrica de raios X (MEV + EDX), espectrometria de fotoelétrons excitados por raios X (XPS) e redução à temperatura programada (TPR). O desempenho dos catalisadores foi avaliado nas reações de hidrogenação do benzeno e de hidrogenação do cicloexeno...

A hidrogenação do adipato de dimetila utilizando catalisadores suportados em argilas pilarizadas; Hydrogenation of dimethyl adipate at presence of pillared clay based catalysts

Flavia Camargo Alves Figueiredo
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 13/02/2009 PT
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37.05734%
Vários métodos de síntese das argilas pilarizadas foram testados. Obtivemos os materiais pilarizados com alumínio em condições distintas: suspensões diluídas (Al-PILC 02), suspensões concentradas (Al-PILC 03), soluções pilarizantes concentradas (Al-PILC 04) e o uso de microondas no processo de envelhecimento (Al-PILC 05). Este último demonstrou ser o processo mais adequado, já que permitiu a obtenção da argila pilarizada em maior quantidade e menor tempo de síntese. As argilas pilarizadas apresentaram um significativo aumento na área superficial, principalmente relacionada aos microporos, e uma elevada capacidade de dispersão dos metais ativos platina e paládio. A exceção é o rutênio, que manteve a baixa dispersão já observada em outros suportes utilizados. A acidez dos suportes e catalisadores foi avaliada por diferentes técnicas, indicando que os materiais apresentam acidez de Brönsted e de Lewis. Esta acidez pode ser efetivamente reduzida por tratamento dos sólidos com bário, enquanto um tratamento com lítio se mostrou ineficaz. Os testes catalíticos de hidrogenação do adipato de dimetila demonstraram que todos os sistemas estudados apresentam uma elevada conversão, tipicamente superior a 95%, atribuída a uma atividade do suporte. Nos catalisadores monometálicos os valores de seletividade permanecem reduzidos. A redução da acidez...

Estudo da preparação de catalisadores de Ni e Ru suportados em carvão ativado para a hidrogenólise da sacarose; Study of preparation of Ni and Ru catalysts supported on activated carbon for hydrogenolysis of sucrose

Cristiane Zanutelo
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
PT
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37.027522%
A hidrogenólise da sacarose é uma reação química de interesse industrial, uma vez que os produtos obtidos, sob a forma de glicóis e polióis, podem ser empregados em diversos setores produtivos, tais como indústrias farmacêuticas e de alimentos. Nesse contexto, o presente trabalho tem como objetivo estudar a preparação de catalisadores de Ni e Ru suportados em carvão ativado, destinados à hidrogenólise da sacarose em meio aquoso. Para tanto, catalisadores com uma fração mássica total de 5 % de metal foram preparados através dos métodos de impregnação incipiente e úmida, a partir de soluções aquosas de precursores clorados. Antes das impregnações, o suporte de carvão ativado comercial foi submetido a um tratamento químico com solução aquosa de KOH. Os sólidos preparados por meio da impregnação incipiente foram reduzidos a 473 K (200 ºC), sob fluxo de H2. Por sua vez, a impregnação úmida foi conduzida a 353 K (80 ºC), para diversos valores de pH, sendo a redução dos catalisadores realizada com formaldeído ou NaBH4. Os sólidos foram caracterizados através das técnicas de adsorção de N2 (método de B.E.T.), titulação de Boehm, titulação potenciométrica, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X...

Hidrogenação de compostos aromáticos em fase líquida com catalisadores à base de metais do grupo VIII suportados em alumina via impregnação úmida; Hydrogenation of aromatics compounds in liquid phase with catalysts based on metals from group VIII supported on alumina via wet impregnation

Raphael Soeiro Suppino
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 12/03/2014 PT
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37.027522%
A hidrogenação de compostos aromáticos é uma reação química de grande interesse industrial. Diante das crescentes restrições à presença desses compostos em combustíveis, a hidrodesaromatização catalítica é um dos processos mais importantes nas refinarias. Nesse contexto, o presente trabalho tem por objetivo estudar a hidrogenação de compostos aromáticos em fase líquida, empregando catalisadores à base de metais básicos (Fe, Co, Ni) e nobres (Ru, Pd, Pt) suportados em Al2O3 via impregnação úmida. Especificamente, buscou-se avaliar a influência da composição química, da redução sob H2 e do reuso de tais catalisadores sobre o desempenho catalítico. Catalisadores mono e bimetálicos foram preparados a partir de precursores clorados, através de coimpregnação úmida conduzida a 353 K (80 oC) e pH igual a 10. Durante a impregnação úmida, os sólidos foram reduzidos em fase líquida com formaldeído, sendo posteriormente reduzidos ex situ ou in situ sob H2. Os sólidos preparados foram caracterizados através das técnicas de titulação potenciométrica, adsorção de N2, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X, microscopia eletrônica (varredura e transmissão) e redução à temperatura programada. O desempenho dos catalisadores foi avaliado na hidrogenação do tolueno e de uma mistura de aromáticos. As reações foram realizadas num reator Parr do tipo slurry...

Hidrogenação do tolueno em fase líquida com catalisadores de Ni e Ru suportados em alumina : efeitos do pH e da natureza do agente redutor empregados na preparação dos sólidos por impregnação úmida; Toluene hydrogenation in liquid phase with Ni and Ru catalysts supported on alumina : effects of the pH and the nature of the reducing agent employed in the preparation of the solids by wet impregnation

Daiana Rezende Ganzaroli
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 06/06/2014 PT
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37.119683%
A hidrogenação de compostos aromáticos tem sido muito estudada devido à sua ampla gama de aplicações industriais, bem como às restrições ambientais impostas por diversos países. Nesse contexto, o presente trabalho tem o objetivo estudar os efeitos do pH de impregnação e da natureza do agente redutor sobre o desempenho de catalisadores de Ni e Ru suportados em γ-Al2O3, empregados na hidrogenação de tolueno em fase líquida. Para tanto, catalisadores foram preparados a partir de soluções aquosas dos precursores de NiCl3.6H2O e RuCl3.xH2O, através de impregnação úmida conduzida a pH constante entre 4 e 8. Durante a impregnação, catalisadores foram reduzidos a 353 K (80 ºC) em fase líquida, empregando-se formaldeído (H2CO) ou boroidreto de sódio (NaBH4) como agentes redutores. Os catalisadores de Ni e Ru também foram reduzidos sob fluxo de H2 a 773 e 573 K (500 e 300 ºC) respectivamente, após a impregnação úmida. O suporte foi caracterizado utilizando as técnicas de análise granulométrica, adsorção de N2 (método de B.E.T.) e titulação potenciométrica. As técnicas de MEV+EDX e XPS foram empregadas para determinar a composição química dos sólidos empregados, e a formação da fase ativa dos catalisadores foi estudada através de TPR. O desempenho dos catalisadores foi avaliado na reação de hidrogenação do tolueno em fase líquida...

Effects of impregnation methods and drying conditions on quinoline hydrodenitrogenation over Ni-W based catalysts

Guo,Fang; Guo,Shaoqing; Qiu,Zegang; Zhao,Liangfu; Xiang,Hongwei
Fonte: Sociedade Brasileira de Química Publicador: Sociedade Brasileira de Química
Tipo: Artigo de Revista Científica Formato: text/html
Publicado em 01/04/2014 EN
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37.05734%
The effects of impregnation methods (co-impregnation and sequential impregnation) and drying conditions (air and vacuum) on the structure and catalytic behavior of MCM-41 supported Ni-W catalysts were investigated. The catalysts were characterized by powder X-ray diffraction (XRD) analysis, Fourier-transform infrared spectroscopy (FT-IR), diffuse reflectance UV-Vis absorbance spectroscopy (DRS), Raman spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and pyridine adsorbed infrared spectroscopy (Py-IR) techniques. They were tested for hydrodenitrogenation (HDN) of quinoline at temperatures of 300-400 ºC. The HDN results showed that the catalysts prepared by co-impregnation were more active than the catalysts prepared by sequential impregnation and the catalysts prepared by drying under vacuum were more active than the catalysts dried in air. Characterization revealed that the co-impregnation method and drying under vacuum promoted the dispersion of W, the formation of the active phases, and the formation of acidic sites on the catalysts.

Bimetallic Pt-Ni catalysts supported on usy zeolite for n-hexane isomerization

Barsi,F. V.; Cardoso,D.
Fonte: Brazilian Society of Chemical Engineering Publicador: Brazilian Society of Chemical Engineering
Tipo: Artigo de Revista Científica Formato: text/html
Publicado em 01/06/2009 EN
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37.05734%
Isomerization of linear alkanes has had considerable importance for the refining industry because the isomers formed in this reaction have high octane number. Most works reported in the literature studied the use of bifunctional catalysts, i.e., ones that have acid sites and metallic sites. In this study, bifunctional monometallic (Ni or Pt) and bimetallic catalysts (Pt-Ni), using HUSY zeolite as the support, were prepared in order to verify the role of the metal content and composition on the catalytic properties for n-hexane isomerization. The method used for metal dispersion in the zeolite was competitive ion exchange using ammine complexes [Ni(NH3)6]Cl2 and [Pt(NH3)4]Cl2 as precursors. Four series of catalysts with constant atomic metal content had total metal amounts between 130 and 280 µmol M/g cat. Catalysts were characterized by temperature programmed reduction (TPR) and subjected to catalytic evaluation for n-hexane isomerization at 250 ºC and 1 atm using H2/C6 = 9 molar ratio. TPR results show an easier reducibility of Ni+2 cations in the presence of Pt, which was evidenced by the displacement of the reduction peak of those cations towards lower temperatures in bimetallic catalysts. The bimetallic catalysts presented a higher activity in the isomerization of n-hexane when compared to the monometallic ones...

Characterization of Pd nanoparticles and of silica-supported Pd-catalysts for the Suzuki-Miyaura reaction.

HANIF, MOHAMMAD ABU
Fonte: Quens University Publicador: Quens University
Tipo: Tese de Doutorado
EN; EN
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37.05734%
The importance of palladium (Pd) as a catalyst in organic coupling reactions is undeniable. Mesoporous silica is widely used as the support of Pd catalysts. But the porous structure of the mesoporous silica limits complete characterization. As a result, heterogeneous Pd catalysts are not fully understood. Model Suzuki-Miyaura reaction catalysts have been made by immobilizing Pd on a mercaptopropyltrimethoxysilane (MPTMS) functionalized Si substrate. Two types of Pd species were found on the fresh catalysts that may be attributed to a S-bound Pd (II) species and Pd nanoparticles. A sulfur species that has not been previously reported on this class of catalysts has also been observed. A systematic study of various palladium/sulfur complexes using XPS was carried out to identify this species, which may be assigned to high oxidation state sulfur formed by oxidation of thiol during the reduction of the Pd(OAc)2 used to load the catalyst with Pd. Shifts in binding energy observed for both Pd and S spectra of the used catalysts were examined in order to probe the change of electronic environment of reactive palladium center and the thiol ligand during the reaction. Electron and atomic force microscopic imaging of the surfaces demonstrates the formation of Pd nanoparticles on fresh catalysts and subsequent size reduction of the Pd nano-particles following reaction. Nanoparticles have gained increased attention due to their unique properties different from the bulk materials. Polyvinyl pyrrolidone (PVP) and dodecyl sulfide stabilized palladium nanoparticles have been synthesized with a size range of 3 to 10 nm and 2 to 5 nm respectively. XPS confirmed the conversion of Pd (II) to Pd (0) and presence of stabilizing agent on nanoparticles surface by observing Pd 3d...

Effect of the preparation method and calcination temperature on the oxidation activity of CO at low temperature on CuO–CeO2/SiO2 catalysts

Araya Figueroa, Paulo Enrique; Guerrero, Sichem; Águila, Gonzalo
Fonte: Universidade do Chile Publicador: Universidade do Chile
Tipo: Artículo de revista
EN_US
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37.027522%
Artículo de publicación ISI; The effect of preparation method, either coimpregnation or sequential impregnation, and of calcination temperature (between 500 degrees C and 700 degrees C) of CuO-CeO2/SiO2 catalysts on the CuO-CeO2 interface and on their activity in the oxidation of CO with O-2 at low temperatures is studied. The catalysts are characterized by BET, XRD, TPR and UV-vis DRS. The results show that the preparation method has a substantial effect on the kind of CuO species formed on the surface. At calcination temperatures in the 500-600 degrees C range, coimpregnation leads to the formation only of Cu species that interact strongly with CeO2, while sequential impregnation leads also to the formation of bulk CuO species that do not interact, or interact weakly, with CeO2. In the case of sequential impregnation the concentration of the different CuO and CeO2 species and of the sites on the interface depends on the impregnation sequence of the support with the precursors of the oxides of both metals. On the other hand, the activity of the catalysts in the oxidation of CO at low temperatures (less than 180 degrees C) does not differ substantially with the preparation method, provided the calcination temperature remains in the 500-600 degrees C range. If the catalysts are calcined at 700 degrees C...

Methane combustion over Pd/SiO2 catalysts with different degrees of hydrophobicity

Gracia, F. J.; Guerrero, Sichem; Robertson, J.; Araya Figueroa, Paulo Enrique
Fonte: ELSEVIER SCIENCE BV Publicador: ELSEVIER SCIENCE BV
Tipo: Artículo de revista
EN
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37.027522%
The combustion of methane has been studied over 1% Pd catalysts supported on commercial silica with different hydrophobicity, prepared by chlorine free precursors. It was found that, when no water is added to the feed, the degree of hydrophobicity of the silica does not affect significantly the behavior of the catalysts. The results show that the activation and deactivation processes are similar for both catalysts. Furthermore, contrary to what is observed on Pd/Al2O3 and Pd/ZrO2 catalysts, the apparent reaction order with respect to water for Pd/SiO2 catalysts is -0.25. When water is added to the feed, however, the different hydrophobicity of the supports affects the inhibition produced by the adsorption of water on the catalytic surface. Regardless of the hydrophobicity of the support, the addition of water also speeds up the deactivation process of the Pd catalysts supported on silica.

Partial oxidation of methane to synthesis gas on Pt/CexZr1−xO2 catalysts: the effect of the support reducibility and of the metal dispersion on the stability of the catalysts

Noronha, Fábio Bellot; Mattos, Lisiane Veiga; Passos, Fábio Barboza; Oliveira, Elaine R. de
Fonte: Instituto Nacional de Tecnologia Publicador: Instituto Nacional de Tecnologia
Tipo: Artigo de Revista Científica
EN
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Catalysis Today, 1001(1): 23-30 Mar 15, 2005.; Pt/CeO2, Pt/ZrO2 and Pt/CexZr1−xO2 catalysts containing different ceria and zirconia contents were studied in order to evaluate the effect of the support reducibility and metal dispersion on the stability of the catalyst on partial oxidation of methane reaction. Temperature programmed reduction (TPR) and oxygen storage capacity (OSC) results allowed evaluating the reducibility and oxygen transfer capacity of the catalysts. Metal dispersion was determined through cyclohexane dehydrogenation, a structure insensitive reaction. Pt/CexZr1−xO2 catalysts proved to be more active, stable and selective than Pt/CeO2and Pt/ZrO2 catalysts. The results showed that the stability of these catalysts depends not only on the amount of oxygen vacancies of the support but also on the metal particle size. The higher reducibility and oxygen storage/release capacity of Pt/CexZr1−xO2 catalysts promotes the mechanism of continuous removal of carbonaceous deposits from the active sites, which takes place at the metal-support interfacial perimeter. On the other hand, the increase of metal particle size decreases the metal-support interfacial area, reducing the effectiveness of the cleaning mechanism of metal particle.

Reverse micelle synthesis and characterization of supported bimetallic catalysts

Cheney, Beth
Fonte: University of Delaware Publicador: University of Delaware
Tipo: Tese de Doutorado
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Lauterbach, Jochen A.; Chen, Jingguang G.; Synthesis of supported nanoparticles with consistent particle size is a bridge between what researchers refer to as the “materials gap,” the gap in structure complexity between single crystals and supported catalysts. Controlling particle size during supported catalyst synthesis allows researchers to investigate optimal conditions for desired activity and/or selectivity toward specific chemical reactions. This information can lead to the possibility to tune catalyst synthesis to optimize efficiency and cost while minimizing the waste of precious, nonrenewable resources. This thesis investigates a procedure potentially capable of synthesizing supported catalysts with uniformly-sized nanoparticles. This combines the idealized environment of a model system with the increased complexity associated with nanoparticle size and support effects. To bridge the materials gap, extensive work has been performed to determine how metallic structures affect adsorbate interactions. Chapter 1 discusses density functional theory (DFT) calculations used to predict adsorbate binding energies on metal monolayer bimetallic surfaces and the correlation to single crystal surfaces and polycrystalline foils. Recently...