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Síntese e caracterizações de óxidos suportados e suas aplicações na oxidação de particulados de diesel

Garcia, Fillipe Augusto da Costa
Fonte: Universidade de Brasília Publicador: Universidade de Brasília
Tipo: Dissertação
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Dissertação (mestrado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, 2009.; O objetivo deste trabalho foi a preparação de catalisadores modificados contendo CuO e Nb2O5, assim como, de zeólitas CeO2/USY visando a oxidação de particulados de diesel. Os catalisadores de CuO/Nb2O5/SiO2-Al2O3 e CuO/Nb2O5/MCM-41 contendo 25% de CuO e 25% de Nb2O5 foram modificados pela impregnação de 2,5 - 7,5% de K2O, Cs2O, KCl ou CsCl como promotores. O catalisador mais promissor foi o K2O/CuO/Nb2O5/MCM-41 com 2,5% de K2O, pois apresentou a mais baixa temperatura de oxidação (Tox = 446 ºC), a mais alta taxa de oxidação a 450 ºC, assim como, atividade em temperaturas tão baixas quanto 375 ºC. Um novo mecanismo para a oxidação do particulado de diesel é proposto no qual o particulado interage, principalmente, com a superfície dos cristalitos de CuO gerando CO. Posteriormente, ocorre a adsorção dissociativa do O2 gerando espécies altamente reativas que oxidam o particulado e/ou o CO produzido na primeira etapa. Os promotores interagem na vizinhança do sítio metálico reduzido facilitando a re-oxidação do mesmo, e modificam as propriedades morfológicas e químicas do catalisador. As zeólitas CeO2/USY foram impregnadas com 2 - 25% de CeO2 e calcinadas a 550ºC/8h. Os resultados de DRX indicaram uma diminuição da cristalinidade com o aumento do teor de CeO2 e mudanças relacionadas à cobertura do suporte...

Desenvolvimento de catalisadores para a utilização em química industrial

Braga, Patricia Regina Sobral
Fonte: Universidade de Brasília Publicador: Universidade de Brasília
Tipo: Tese
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Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, 2011.; A procura de novos catalisadores ácidos heterogêneos tem se tornado um ponto primordial na pesquisa científica. Essa tese objetivou sintetizar, caracterizar e aplicar catalisadores ácidos heterogêneos em reações de utilização industrial. Os catalisadores sintetizados foram MCM-41, Al-MCM-41, 2-40%HPW/MCM-41, 10 e 20%HPW/Al-MCM-41 e HPW/MCM-41 em síntese direta. As duas reações industriais escolhidas foram reação de ciclização intramolecular do (+)-citronelal e reação de esterificação do ácido oléico com etanol. A peneira molecular MCM-41 foi sintetizada a partir do método de coprecipitação e caracterizada por diversas técnicas, as quais permitiram a obtenção de um material mesoporoso bem definido. A caracterização ácida dessa peneira evidenciou que a MCM-41 possui somente sítios de ligação hidrogênio. Após a inserção de alumínio na estrutura da MCM-41, Al-MCM-41, pode-se observar uma melhora na acidez desse material com a presença de dois tipos de sítios: Brønsted e ligação hidrogênio. Os catalisadores 2-40%HPW/MCM-41 foram obtidos por meio de impregnação aquosa e todas as amostras apresentaram mudanças nos planos relacionados ao ordenamento de longo alcance da peneira molecular. As análises das propriedades texturais evidenciaram que o HPW pode estar dentro ou na superfície da peneira...