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Resultados filtrados por Publicador: Universidade Federal do Rio Grande do Sul

Catalisadores de vanádio (V) contendo ligante tris(pirazolil)borato : rotas de imobilização e avaliação em polimerização de etileno

Casagrande, Adriana Curi Aiub
Fonte: Universidade Federal do Rio Grande do Sul Publicador: Universidade Federal do Rio Grande do Sul
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
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As sínteses, caracterizações e estudos referentes a polimerização do etileno de uma série de complexos {TpMs*}V(NtBu)Cl2 (1), {TpMs*}V(O)Cl2 (2), {TpMePh]V(NtBu)Cl2 (3) e {Tp*}V(O)Cl2 (4) são descritas. A reação destes complexos com MAO geram espécies catalíticas ativas para a polimerização do etileno. Para as reações de polimerização realizadas em tolueno a 30°C, as atividades variaram entre 71 e 1.126 kg de PE/mol[V]·h·atm. A atividade mais alta foi obtida usando o precursor catalítico 1. As curvas de DSC mostraram a formação de polietileno de alta densidade com temperaturas de fusão entre 134 e 141ºC. Visando a obtenção de catalisadores suportados, o complexo 1 foi imobilizado através do método direto sobre os seguintes suportes inorgânicos: SiO2, SiO2 modificada com MAO, SiO2-Al2O3, MCM-41, MgO e MgCl2. O teor de metal imobilizado, determinado por XRF, permaneceu entre 0,22 e 0,50 % g V/g suporte (p/p %).Os maiores teores de metal foram encontrados para os suportes com maiores áreas superficiais (SiO2–Al2O3 e MCM-41). Todos os sistemas mostraram-se ativos na polimerização do etileno na presença de MAO ou TiBA/MAO (1:1) (Al/V = 1000). A atividade catalítica mostrou-se dependente da natureza do suporte...

Estudo de catalisadores de paládio e paládio-molibdênio na decomposição de NO

Cónsul, Julia Maria Diaz
Fonte: Universidade Federal do Rio Grande do Sul Publicador: Universidade Federal do Rio Grande do Sul
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
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61.94065%
Neste trabalho foram preparados catalisadores mono e bimetálicos de Pd e Mo, suportados em SiO2 e Si-MCM-41, modificados ou não com filme fino de Al2O3, Al-MCM- 41, ALPO e SAPO. Os catalisadores foram produzidos a partir de [Pd(acac)2] e [Mo(CO)6]. As áreas específicas dos catalisadores suportados em SiO2 mantiveram-se praticamente constantes após a impregnação dos metais, enquanto que para os catalisadores suportados em Si-MCM-41 observou-se uma diminuição, principalmente após a incorporação da alumina e do Pd. As análises de Redução à Temperatura Programada (TPR) e Espectroscopia UV por Refletância Difusa (UV-DRS) sugerem a presença de aglomerados de paládio, principalmente nos catalisadores suportados sobre SiO2. A adsorção de CO e NO mostrou que o Mo encontra-se preferencialmente na superfície do Pd e que há de fato uma interação entre o Pd e o Mo. Os testes catalíticos mostraram que todos os catalisadores estudados foram eficientes para decomposição de NO, sendo os catalisadores bimetálicos Mo-Pd/Al2O3/SiO2 e Mo- Pd/Al2O3/MCM-41 os mais seletivos a N2. Os catalisadores monometálicos de molibdênio não apresentaram atividade catalítica. Na redução catalítica de NO com CO foram formados como produtos da reação...

Oligomerização de eteno catalisada pelo complexo Ni[MeCN]6[BF4]2 imobilizado nos suportes [AI]-MCM-41 e SiO2

Rodrigues, Larissa Ribeiro
Fonte: Universidade Federal do Rio Grande do Sul Publicador: Universidade Federal do Rio Grande do Sul
Tipo: Dissertação Formato: application/pdf
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71.082324%
O presente trabalho trata do estudo da oligomerização de eteno catalisada pelo complexo Ni[MeCN]6[BF4]2 imobilizado por adsorção seletiva nos suportes inorgânicos [Al]-MCM41 e SiO2 associado ao agente alquilante AlEt3. O sistema suportado foi avaliado em suspensão empregando diclorometano como solvente, em um reator semicontínuo com alimentação a pressão constante de eteno. A caracterização por DRIFT e XPS do sistema suportado em [Al]-MCM-41 mostrou que a esfera de coordenação do níquel foi modificada. As análises de TEM e XRD demonstraram que a organização dos poros da [Al]-MCM-41foi mantida após a etapa de imobilização do complexo. A análise de TEM demonstrou ainda que o diâmetro dos poros é de 3 nm. A análise de adsorção de N2 demonstrou que a imobilização do complexo de níquel ocorreu dentro dos poros dos suportes [Al]-MCM-41 e SiO2.pois as áreas superficiais tiveram uma diminuição média de 25% após o processo de imobilização. Os resultados referentes aos testes catalíticos mostraram que esses novos sistemas são ativos na dimerização e trimerização de eteno, A concentração do agente alquilante (AlEt3) mostrou-se um parâmetro muito sensível em relação a produção seletiva de buteno-1...

Oligomerização do eteno usando complexos ni-diimina imobilizados em peneiras moleculares modificadas com líquidos iônicos

Aguilar, Camila Pedot
Fonte: Universidade Federal do Rio Grande do Sul Publicador: Universidade Federal do Rio Grande do Sul
Tipo: Dissertação Formato: application/pdf
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41.362695%
O presente trabalho descreve o estudo da reação de oligomerização de eteno catalisada pelo complexo de níquel-beta-diimina imobilizado na zeólita beta, [Si]- MCM-41 e [Si,Al]-MCM-41 modificadas com líquidos iônicos. As caracterizações por DRX e BET dos suportes modificados – LIZeo , LIMCM-41 e LIAl-MCM-41 – demonstraram que a organização do material foi mantida mesmo após a incorporação do líquido iônico. Através da análise de BET pode-se concluir que a imobilização do líquido iônico ocorreu dentro dos poros do suporte, pois as áreas superficiais diminuíram devido a incorporação de grandes quantidades de grupos orgânicos. Esses resultados sugerem que o líquido iônico pode ser confinado nos poros dos materiais utilizados como suporte. As propriedades catalíticas dos materiais sintetizados foram testadas em diferentes condições reacionais, sendo que os parâmetros variados foram: razão Al/Ni, temperatura, pressão e número de mols do catalisador. Os catalisadores homogêneos se mostraram mais ativos, porém pouco seletivos na reação de oligomerização de eteno quando comparados com os sistemas heterogêneos, fato que pode ser explicado devido ao efeito de confinamento sofrido pelos catalisadores no interior dos canais desses materiais utilizados como suporte. Os complexos de NiLIZeo mostraram-se ativos...

Emprego de MCM-41 contendo líquidos iônicos na fixação química de CO2 em carbonatos

Müller, Alexandre
Fonte: Universidade Federal do Rio Grande do Sul Publicador: Universidade Federal do Rio Grande do Sul
Tipo: Trabalho de Conclusão de Curso Formato: application/pdf
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Este trabalho tem por objetivo sintetizar e investigar o uso do catalisador heterogêneo Al-MCM-41 na produção de carbonatos orgânicos cíclicos, usando dióxido de carbono supercrítico como matéria-prima e como solvente. A confecção do catalisador envolve a síntese de um líquido iônico que age como template para a formação de uma estrutura inorgânica ao seu redor, num mecanismo conhecido como Liquid Crystal Templating. Parâmetros como pH do meio sintético, razão Si/Al e comprimento da molécula de líquido iônico são variados a fim de otimizar a síntese do material. Num segundo momento, os catalisadores são testados a 50 bar e 145 ºC, obtendo-se conversões superiores a 99% em 3,5 h de reação. Os catalisadores contendo [C8MI]Cl e [C16MI]Cl apresentaram a mesma taxa de conversão, porém perderam consideravelmente a atividade catalítica após 3 ciclos de reação, atingindo conversão inferior a 1%.