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Oxidação catalítica de hidrocarbonetos usando dióxido de titânio e rutênio em líquidos iônicos

Qadir, Muhammad Irfan
Fonte: Universidade Federal do Rio Grande do Sul Publicador: Universidade Federal do Rio Grande do Sul
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
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A oxidação seletiva de hidrocarbonetos para seus correspondentes aldeídos e cetonas envolveu muitos esforços de pesquisa industrial, devido à importância insubstituível destes compostos carbonílicos no uso em produtos farmacêuticos, agrotóxicos e indústrias de perfumaria. Em relação à economia e a preocupação ambiental, o catalisador heterogêneo é o preferido como uma alternativa verde para os procedimentos convencionais estequiométricos, uma vez que, eles podem ser reciclados. O trabalho descrito nessa tese foi realizado empregando nano-materiais de TiO2 como catalisador modelo para estudar suas atividades catalíticas na oxidação aeróbica de alcenos e ciclohexano. Nanopartículas de TiO2 foram utilizadas como catalisadores eficiêntes na oxidação alílica de ciclo-hexeno, indano e 1,5-ciclooctadieno, bem como para o ciclohexano sob condições moderadas e sem solvente, na presença de oxigênio molecular. Para avaliar o efeito da estrutura cristalina, forma e morfologia da superfície, os nanotubos de TiO2 e nanofibras de TiO2 foram preparados e utilizados como catalisadores sob as mesmas condições de reação. Observou-se que a fase rutilo do catalisador desempenha um função importante na conversão de hidrocarbonetos. Com o aumento da fase rutilo nos catalisadores...

Preparação e atividade catalítica de agregados nanoestruturados de metais nobres estabilizados por surfactantes dipolares iônicos baseados no anel imidazol

Souza, Bruno Silveira de
Fonte: Florianópolis, SC Publicador: Florianópolis, SC
Tipo: Tese de Doutorado Formato: 138 p.| il., grafs., tabs.
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Tese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas. Programa de Pós-Graduação em Química.; O presente trabalho descreve a aplicação de uma classe especial de surfactantes para a síntese de nanopartículas (NPs) metálicas anfifílicas em água ou micelas reversas. Os surfactantes utilizados são dipolares iônicos, com uma cadeia alquílica de 12 a 16 carbonos e um cabeça polar constituída de um grupo anel imidazólio e um grupo terminal propanosulfonato (ImS3-12, ImS3-14 e ImS3-16). Em solução aquosa, 3,3 surfactantes são necessários para proporcionar a estabilização. Os precursores metálicos empregados foram o K2PdCl4, AuCl3 and RhCl3 empregando-se 10 equivalentes de NaBH4 como agente redutor. As NPs de Pd foram preparadas utilizando-se os três surfactantes, e uma pequena variação no diâmetro de partícula (cerca de 3 nm) foi observada. As NPs de Rh e Au foram preparadas utilizando-se o surfactante ImS3-12, obtendo-se partículas de 1,8 e 5 nm, respectivamente. As NPs de Pd foram também preparadas em micelas reversas de ImS3-14 em CHCl3 utilizando-se ascorbato de sódio como agente redutor. Esse sistema permite o controle do tamanho de partícula pela mudança na quantia de água contida no interior das micelas reversas. As NPs foram caracterizadas por microscopia eletrônica de transmissão e difração de raios-x de pó...

Preparation of catalysts from biosorbents supported on zeolites

Figueiredo, Hugo
Fonte: Universidade do Minho Publicador: Universidade do Minho
Tipo: Tese de Doutorado
Publicado em 03/04/2012 ENG
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Tese de doutoramento em Engenharia Química e Biológica; Heavy metal contamination of aquifers by industrial effluents is a known environmental concern for which a recent effort for the development of treatment/remediation technologies has been conducted. Nevertheless, technologies that allow recuperation/reutilization of the metals are still of limited application. This work presents the development of a clean technology allowing treatment and recovery of heavy metals in industrial effluents. The proposed recovered metals will be used as catalysts in liquid-phase oxidation reactions. The proposed system consists in bridging the biosorption capacity of the Arthrobacter viscosus bacterium with the intrinsic ion-exchange capacity of synthetic zeolites. This system was tested in the treatment of Cr(VI) solutions, in batch conditions (either in single step or sequencing reactor operation). The system showed capacity for the treatment of Cr(VI) solutions. Although zeolites have natural limitation to exchanging Cr(VI) species, as they are anionic in solution, the bacterium is able to reduce Cr(VI) to Cr(III) and the last is cationic in solution and therefore has access to the zeolites. Several operational parameters were evaluated in order to increase the performance of this system in the treatment of Cr(VI) solutions up to 100 mgCr/g. The pH in each reactor was allowed to vary freely in early studies. It was observed that the chemical composition of the zeolitic support had influence on the efficiency of the bioreduction of Cr(VI) to Cr(III). H+- containing zeolites allowed higher reduction than the Na+-containing counterparts. Despite this fact...

Materiais com estrutura mesoporosa ordenada contendo titânio: Preparação, Caracterização, Estudos de Adsorção e Propriedades Catalíticas

Galacho, Cristina
Fonte: Universidade de Évora Publicador: Universidade de Évora
Tipo: Tese de Doutorado
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his PhD thesis presents studies on the preparation, characterisation, thermal stability, stability during long term exposure to water vapour at 298K and evaluation of the catalytic properties of Ti-MCM-41 materials. Studies related to the synthesis and structural characterisation of Si-MCM-41 materials, prepared at room temperature, from structure directing agents with different chain lengths and by direct addition of the silica source or by its addition in alcoholic solution, allowed selection of tetra-, hexa- and octadecyltrimethylammonium bromides as the most suitable structure directing agents for the preparation of M41S type materials of high quality and exclusion of BuOH as the alcohol in the process of synthesis of the these materials. After developing and implementing a new method for the synthesis of Ti-MCM-41 materials, carried out at room temperature and based on the procedure for preparing Si-MCM-41 solids, a systematic studied of the effect of the principal synthesis parameters on the structural and chemical properties of the materials, namely, chain length of the structure directing agent, order of addition of the silicon and titanium precursors, direct or alcoholic solution addition of the titanium alcoxide, nature of the metal alcoxide used as titanium source and silicon/titanium molar synthesis ratio...