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Nanoreatores zeoliticos

Erica Cristina de Oliveira
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 31/12/2003 PT
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27.2%
Esta Tese está dividida em dois capítulos. O primeiro capítulo trata do ancoramento e caracterização dos organometálicos [(Cp)Rh(COD)] e [(Cp*)Rh(COD)] (onde, Cp = ciclopentadieno, Cp* = pentametilciclopentadieno, e COD = 1, 5-ciclooctadieno) nos zeólitos M´56Y (onde, M´= Li, Na, K, Rb, Cs), H56Y e MCM-22. Após tratamento térmico sob vácuo ocorre a formação da espécie [(Cp)Rh]- ancorada nos átomos de oxigênio da estrutura zeolítica, na a-cavidade do zeólito Y. Estes sistemas foram submetidos a testes catalíticos em linha de fluxo contínuo em reações de hidrogenação de alcenos, aromáticos e piridina, e na ativação da ligação C-H de cicloexeno e de cicloexano. Os resultados indicam que estas espécies são ativas nestas reações e que as performances catalíticas são dependentes da estrutura do zeólito bem como dos cátions extraestruturais. O segundo capítulo trata da síntese e caracterização de aluminofosfatos e silicoaluminofosfatos mesoporosos utilizando sulfato de alumínio como fonte de alumínio, sílica pirolisada e tetraetilortosilicato como fonte de silício, e brometo de cetiltrimetilamônio como agente direcionador de estrutura. A identificação dos sítios e sua acidez foram realizadas por adsorção de NH3 e CO.; This Thesis is divided in two chapters. The first chapter describes the anchoring and characterization of the organometallics [(Cp)Rh(COD)] and [(Cp*)Rh(COD)] (Cp = cyclopentadiene...

Sintese de materiais hibridos micro e mesoporosos MCM-41/ZSM-5 para reforma catalitica do n-Octano

Tereza S. M. Santos
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 31/12/2004 PT
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27.2%
A peneira molecular mesoporosa MCM-41 é considerada um promissor suporte catalítico, no entanto a baixa acidez deste material é uma limitação para aplicá-lo em reações que exijam sítios ácidos fortes. Uma alternativa para melhorar suas propriedades ácidas é o aumento da cristalinidade da MCM-41 pela recristalização das paredes contendo embriões de zeólitos microporosos. Neste trabalho foram utilizados dois diferentes métodos de síntese na preparação das peneiras moleculares precursoras dos materiais híbridos MCM-41/ZSM-5: o método hidrotérmico e o método à temperatura ambiente. A estrutura de poros dos aluminossilicatos preparados hidrotermicamente resistiu aos tratamentos pós-síntese enquanto apenas uma amostra sintetizada à temperatura ambiente, aquela com razão molar Si/AI 7,5, manteve os poros cilíndricos. Estes materiais foram utilizados como suportes na preparação de catalisadores Pt-MCM-41 e Pt-MCM-41/ZSM-5 por troca iônica do cloreto de tetraminaplatina, na temperatura ambiente. Os materiais foram caracterizados por difração de raios-x, espectroscopia de absorção no infravermelho, resso-nância magnética nuclear, termogravimetria, análise elementar, adsorção de nitrogênio e quimissorção de hidrogênio. Os catalisadores foram testados na isomerização do n-pentano e reforma do n-octano. Os novos catalisadores são ativos tanto na isomerização do n-pentano quanto na reforma do n-octano mantendo suas estruturas paracristalinas originais...

Catalise de oxido-redução via metalossilicatos zeoliticos; Oxidation-reduction catalysis with zeolitic metasilicates

Ernesto Bernardi Junior
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 18/07/2005 PT
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27.52%
Foram preparados aproximadamente quarenta materiais entre cromiossilicatos zeolíticos tipo MFI e sílica com superfície modificada por zircônio e depois servindo de suporte ao metal crômio. Estes materiais foram denominados Cr-ZSM-5 e Cr-SSM e foram devidamente caracterizados, visando processos de conversão catalítica de monóxido de carbono a dióxido de carbono. As caracterizações envolveram técnicas de: Difração de Raios-X de Pó, Espectrometria de Infravermelho do Estado Sólido, Análises Elementares por Fluorescência de Raios-X, Ressonância Paramagnética Eletrônica, Espectroscopia Fotoacústica, Análise de Área Superficial BET. As reações de conversão foram realizadas através de um reator de vidro microcatalítico, inserido num forno tubular microprocessado. Os efluentes gasosos foram analisados por Espectrometria de Infravermelho com Transformada de Fourier, Cromatografia Gasosa e Análise de Gases com Célula Eletroquímica. Dos zeólitos obtidos por planejamento estatístico, três amostras foram testadas nas conversões, denominadas, ZS-1, ZF-2 e ZP-3. Quanto ao material de sílica, duas amostras foram preparadas e utilizadas nas conversões, denominadas, SF-1 e SF-2. Destes materiais, somente uma amostra de cromiossilicato revelou-se mais ativa para a reação e ambas as amostras de sílica. As conversões foram muito eficientes e revelaram turnover elevados. Os zeólitos desativados foram regenerados com sucesso e a conversão continuou com gradual perda de eficiência. Os materiais de sílica não desativaram após 49 horas de operação. Reações tipo: CO+NOCO2+1/2N2...

Organometalico [MnCp(CO)3] ocluido em zeolito Y; Organometalic compound [MnCp(CO)3] occluded in zeolite Y

Ricardo Forner
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 16/12/2008 PT
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27.84%
Esta tese teve como objetivo o estudo dos efeitos estéricos e eletrônicos dos zeólitos faujasita HY, LiY, NaY e CsY na estrutura, reatividade e comportamento térmico do organometálico [MnCp(CO)3]ocluído. As diversas formas alcalinas do zeólito Y foram preparadas por troca iônica no zeólito Na56Y comercial e os estudos das interações, do comportamento térmico e da reatividade do complexo ocluído nos zeólitos foram feitos por espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier (FTIR) em um sistema especialmente construído para essa finalidade. O organometálico [MnCp(CO)3] adsorvido nos zeólitos apresentou, no mínimo, cinco bandas nos espectros FTIR, que foram atribuídas a diferentes sítios de ancoramentos localizados na superfície e na supercavidade. A decomposição do convidado ocluído ocorre com velocidades maiores nos sítios de ancoramento que possuem interações cátion-carbonila mais fracas. Os espectros obtidos para a oclusão do organometálico em zeólitos parcialmente hidratados mostraram que as interações carbonilas-cátions no zeólito parcialmente hidratado são tão intensas quanto às interações do convidado no hospedeiro desidratado. Os cálculos computacionais, que simularam as interações entre o zeólito e o organometálico...

Sintese e caracterização de carbonos microporosos a partir de replicação dos zeolitos com estrutura FAU e MWW; Synthesis and characterization of microporous carbon from replication of the zeolites with FAU and MWW structures

Cleo Thomas Gabriel Vilela Menegaz Teixeira Pires
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 22/08/2006 PT
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27.71%
Desde meados do século passado as peneiras moleculares compõem uma importante classe de materiais, que revolucionou o processo de craqueamento do petróleo. Propriedades como seletividade geométrica, alta área superficial e capacidade de troca iônica dentre outras, possibilitaram a otimização de vários processos de interesse. No final da década de 80 surgiu uma nova família de peneiras moleculares, formadas a partir da polimerização de fontes de carbono no interior dos canais e cavidades dos zeólitos e subsequente remoção do molde inorgânico por extração ácida ou básica. Esses carbonos porosos bem ordenados foram testados em diversas aplicações e apresentaram resultados promissores como suportes para catalisadores em células a combustível, materiais para a produção de supercapacitores e adsorventes de vitaminas e outras moléculas de importância biológica. O presente trabalho consistiu na preparação e caracterização de peneiras moleculares de carbono a partir da polimerização de acrilonitrila, álcool furfurílico e fenol/formaldeído no interior dos canais dos zeólitos com estrutura FAU e MWW. O conjunto de resultados obtidos indica que nos processos otimizados a polimerização ocorreu apenas no interior da estrutura cristalina dos zeólitos. Os carbonos sintetizados de modo geral apresentam uma estrutura formada por anéis poliaromáticos condensados contendo grupos superficiais oxigenados ou nitrogenados. A acrilonitrila apresentou um comportamento particular quanto à difusão e polimerização no interior da estrutura MWW...

Dinâmica molecular de zeólitos com matriz flexível; Molecular dynamics of zeolites with flexible framework

Tatiana Mello da Costa Faro
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 21/02/2011 PT
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38.01%
Zeólitos são aluminossilicatos cuja estrutura consiste em tetraedros TO4 (com T=Si,Al) que compartilham todos os seus vértices com os tetraedros vizinhos, formando uma rede tridimensional altamente porosa e de baixa densidade. A substituição de Si por Al na matriz zeolítica leva à formação de uma carga total negativa, contrabalanceada pela presença de cátions trocáveis no material. Os zeólitos são objetos de estudo importantes por serem muito usados na indústria como peneiras moleculares, trocadores iônicos e catalisadores. A localização dos cátions trocáveis nos sítios cristalográficos de um zeólito e a identidade desses cátions são fatores que governam a adsorção de gases e outras moléculas pequenas no zeólito e o comportamento catalítico dos zeólitos. Embora várias técnicas experimentais sejam usadas para caracterizar tais cátions, é comum ocorrerem situações nas quais alguns dos cátions trocáveis não conseguem ser localizados com exatidão pelos métodos experimentais; nesses casos, estudos computacionais por simulações de Dinâmica Molecular (DM) são bastante úteis para ajudar a elucidar o posicionamento dos cátions trocáveis na estrutura zeolítica e as suas respectivas mobilidades. Neste trabalho...

A questão do acesso em zeólitos : os zeólitos lamelares; The accessibility problem of zeolite sites : delaminated zeolites

Mendelssolm Kister de Pietre
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 20/07/2012 PT
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27.52%
O presente trabalho descreve a síntese e esfoliação dos precursores lamelares [V,Al]-PREFER e [V,Al]-Nu-6(1), onde os elementos Al e V foram inseridos diretamente na síntese. Difração de raios-X, fisissorção de N2 e Si-MAS-RMN confirmaram o sucesso da esfoliação. A manutenção da entidade zeolítica foi observada por FTIR, através da presença dos anéis duplos, enquanto que a presença de Al tetraédrico, responsáveis pelos fortes sítios ácidos de Bronsted, foi confirmado por Al-MAS-RMN. Através das técnicas espectroscópicas, V-MAS-RMN e UV-Vis, observa-se que diferentes tratamentos conduzem a formação de espécies com ambientes distintos de vanádio. Para os catalisadores obtidos a partir do tratamento em meio alcalino, observou-se somente espécies de vanádio tetracoordenado com a estrutura. Por outro lado, os materiais derivados do processo em meio ácido, geram sítios octaédricos de vanádio, localizados fora da rede. A questão do acesso foi confirmada pela reação de desidratação da xilose. Os materiais esfoliados foram mais eficientes do que os respectivos zeólitos Nu-6(2) e ferrierita, evidenciando que os sítios ácidos estão mais facilmente acessíveis a moléculas volumosas. A sondagem da bifuncionalidade dos catalisadores [V...

Estruturas 3D a partir de estruturas 2D : transformações hidrotérmica e topotática; 3D structures from 2D ones : hydrothermal and topoctatic transformation

Francisca Solânea de Oliveira Ramos
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 26/07/2012 PT
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27.2%
A aplicação dos silicatos lamelares como catalisadores apresenta como limitações as baixas área superficial e acidez, porém, esses sólidos têm como principais propriedades a reatividade dos grupos Si-OH e Si-ONa da superfície de suas lamelas e sua capacidade de troca iônica. Em função disso, esses sólidos podem sofrer uma variedade de modificações em sua superfície e em seu espaço lamelar e até passar de uma estrutura 2D para uma estrutura 3D. As lamelas do silicato lamelar Na-RUB-18, além de serem recobertas por Si-OH e Si-O, são constituídas de cavidades de quatro anéis de cinco membros [5], presentes tanto no RUB-24 quanto na MOR, assim como em outros zeólitos, indicando que tal lamelar seja potencial precursor de estruturas zeolíticas. Por tais motivos, o presente trabalho teve como objetivo estudar e descrever como o Na-RUB-18 se transforma nas estruturas zeolíticas MOR e RUB-24, por processos hidrotérmico e topotático, respectivamente, e como essas estruturas 2D e 3D se relacionam. A gradual aproximação das lamelas do Na-RUB-18 e conseqüente condensação dos grupos Si-OH, ou seja, unidades Q ([O4Si]3Si-OH), ocasiona a formação de ligações Si-O-Si, unidades Q ([O4Si]4-Si), gerando a estrutura 3D. No caso do zeólito MOR...

Reutilização catalítica de biosorventes suportados em zeólitos

Figueiredo, Hugo
Fonte: Universidade do Minho Publicador: Universidade do Minho
Tipo: Dissertação de Mestrado
Publicado em 22/06/2007 POR
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27.94%
Dissertação de Mestrado em Biotecnologia - Engenharia de Bioprocessos; A presença de metais pesados em efluentes industriais constitui um problema ambiental para o qual várias tecnologias têm sido desenvolvidas. No entanto, a recuperação e reutilização dos metais é ainda limitada ou requer custos acrescidos. Neste contexto, o presente trabalho focou o desenvolvimento de um sistema de remoção de metais pesados que permite a reutilização dos metais como catalisadores para a oxidação de compostos orgânicos em fase líquida e gasosa. O sistema de remoção de metais pesados proposto consiste na associação de uma bactéria, Arthrobacter viscosus, com zeólitos sintéticos, o NaY ou o NaX. Estes sistemas foram testados para a remoção de Cr (VI) e Fe (III) em soluções aquosas, em reactor fechado. A bactéria Arthrobacter viscosus reduz o Cr (VI) a estados de oxidação mais baixos, que por sua vez podem permutar no zeólito (ao invés do Cr (VI)). Os valores de uptake mais elevados foram de 5 mgCr/gzeólito. A modificação superficial do NaY em meio alcalino demonstrou ser uma via que possibilita um aumento do desempenho do sistema bactéria – NaY para a remoção do Cr (VI). O uptake máximo obtido com um zeólito NaY modificado foi de 18 mgCr/gNaY. A remoção de Fe (III) é atribuída principalmente a permuta iónica no zeólito. Para esta espécie...

Desenvolvimento de compósitos poliméricos baseados em zeólitos

Lopes, Ana Catarina Teixeira Castro
Fonte: Universidade do Minho Publicador: Universidade do Minho
Tipo: Dissertação de Mestrado
Publicado em 08/05/2009 POR
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27.52%
Dissertação de Mestrado em Física (área de especialização em Ensino); A inclusão de nanopartículas em materiais poliméricos tem como objectivo optimizar as propriedades dos materiais para aplicações específicas, despertando actualmente um grande interesse científico e tecnológico. O presente trabalho teve como objectivo a preparação e caracterização de nanocompósitos de poli(fluoreto de vinilideno) (PVDF) com zeólitos do tipo Y, sendo estes preparados sob a forma de filmes finos. Assim, diferentes zeólitos do tipo Y, foram inseridos na matriz polimérica do PVDF, na fase apolar (fase α). Foram estudadas as propriedades eléctricas e mecânicas dos nanocompósitos preparados, considerando os seguintes factores: - desaluminação no zeólito Y; - quantidade do ião sódio presente no zeólito Y; - variação do metal de transição (cobre, níquel e ferro) presente no zeólito Y; - concentração do ião ferro e da sua valência no zeólito Y. Os estudos realizados permitiram verificar que a introdução de nanopartículas de zeólito Y não altera a fase presente no material polimérico nem a sua estrutura esferulítica. Pelo contrário, as suas propriedades eléctricas e mecânicas sofrem alteração, sendo estas dependentes do tipo de nanopartícula inserida no polímero. Para os nanocompósitos contendo NaY verificou-se que a resposta dieléctrica era superior. Após troca iónica com iões ferro...

Encapsulamento de fármacos em zeólitos para utilização no tratamento do carcinoma do colorretal

Vilaça, Natália
Fonte: Universidade do Minho Publicador: Universidade do Minho
Tipo: Dissertação de Mestrado
Publicado em //2012 POR
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27.84%
Dissertação de mestrado em Técnicas de Caracterização e Análise Química; Desde a antiguidade que o Homem tem desenvolvido estratégias terapêuticas que têm sido aperfeiçoadas ao longo do tempo. A maioria das formulações terapêuticas apresenta uma ação rápida, de curta duração, atingindo um pico seguindo-se a diminuição rápida da sua ação. Tal levou à necessidade de se criarem formulações que permitam uma ação mais prolongada no tempo. Algumas destas novas formulações incluem os chamados sistemas drug delivery (DDSs), que podem ser direcionados para locais específicos do corpo. Estes sistemas, devido à sua capacidade de libertar os fármacos em locais específicos do corpo, apresentam inúmeras vantagens, como por exemplo, diminuição da toxicidade e maior tempo de permanência em circulação. São diversos os materiais que, durante as últimas décadas, têm sido estudados para a criação de DDSs. Estes sistemas têm sido sujeitos a diferentes abordagens de forma a aumentar o benefício terapêutico do fármaco minimizando os seus efeitos colaterais e ainda de forma a melhor as suas propriedades farmacocinéticas e farmacodinâmicas. Neste trabalho foram preparados DDSs baseados em três zeólitos...

Synthesis of faujasite membranes

Machado, Andreia Filipa Gouveia
Fonte: Universidade de Aveiro Publicador: Universidade de Aveiro
Tipo: Dissertação de Mestrado
ENG
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28.06%
Os processos de separação usando membranas são cada vez mais frequentes para aplicações industriais devido à superioridade técnica e económica deste tipo de metodologia. Os zeólitos são candidatos promissores para membranas de elevado desempenho porque combinam as vantagens das membranas inorgânicas, tais como estabilidade a elevadas temperaturas, resistência a meios agressivos e fácil modificação catalítica, com as características únicas de peneiro molecular, permuta iónica, adsorpção selectiva e catálise típica dos zeólitos. Entre os vários zeólitos, a faujasite é particularmente atractiva porque apresenta a estrutura mais aberta de todos os zeólitos conhecidos. Os seus poros largos (~7.4A) podem ser usados para aplicações envolvendo moléculas maiores comparativamente com as que podem ser acomodadas em outros zeólitos. O objectivo desta tese consiste na síntese de membranas de faujasite para separação de olefinas/parafinas. Para esta aplicação, o revestimento do suporte e a eliminação de defeitos que criam percursos intrazeolíticos são fundamentais. Desta forma, a optimização das condições de síntese e o conhecimento do efeito de cada variável na microstrutura e qualidade do material são essenciais. As membranas de faujasite foram sintetizadas hidrotermicamente em suportes tubulares de a(alpha)-Al2O3 pelo método de crescimento secundário a partir de géis e soluções. Os suportes foram revestidos por imersão numa suspensão aquosa de cristais de zeólitos e subsequente tratamento a 150ºC. Em seguida...

Síntese de zeólitos e sua peletização

Faustino, Gonçalo Ribeiro
Fonte: Universidade de Aveiro Publicador: Universidade de Aveiro
Tipo: Dissertação de Mestrado
POR
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38.01%
Dentro dos vários tipos de peneiros moleculares existentes, os zeólitos sempre tiveram uma especial relevância devido às suas variadas aplicações. São aluminossilicatos de estrutura tridimensional, constituída por blocos tetraédricos de Óxido de Alumínio e Óxido de Sílica, e são bastante usados em processos de adsorção, de catálise ou de permuta iónica. Infelizmente, as suas dimensões, ao nível nanométrico, são um obstáculo à sua utilização principalmente devido às perdas de carga em reactores. Para resolver este problema, os zeólitos são aplicados em corpos sólidos, geralmente aglomerados ou peletes, através de processos de extrusão, peletização, ou aglomeração, entre outros. Estes tendem a diminuir consideravelmente a área superficial e podem afectar as propriedades de catálise dos zeólitos. No entanto, apresentam grande resistência mecânica o que influencia positivamente o seu tempo de vida útil. Este trabalho teve como objectivo elaborar e comparar vários tipos de suportes para zeólitos e suas características face aos pós. Após a elaboração de vários tipos de zeólitos – Zeólito A, Zeólito Y e ZSM-5 –, apenas um foi escolhido, o Zeólito A, para ser embutido em vários suportes diferentes. O primeiro a ser produzido foi uma pelete cerâmica com aglutinantes argilosos – o caulino –...

Caracterização da microporosidade de zeólitos BEA desaluminados por pré-adsorção de nonano

Russo, P.A.; Carrott, M.R.; Carrott, P.J.; Marques, J.P.; Lopes, J.M.; Bordado, J.C.; Ribeiro, F.R.; Guisnet, M.
Fonte: Sociedade Portuguesa de Química Publicador: Sociedade Portuguesa de Química
Tipo: Artigo de Revista Científica
POR
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27.52%
Os tratamentos de desaluminação de zeólitos permitem um controlo fino da sua acidez, pela regulação do número e tipo de centros ácidos. Estes tratamentos provocam também, geralmente, alterações na porosidade que, por um lado, podem melhorar o desempenho do catalisador ou, pelo contrário, podem ser indesejáveis se dificultarem o processo difusional de reagentes ou produtos no interior da estrutura porosa do material. Neste trabalho investigou-se a porosidade dos zeólitos por pré-adsorção de n-nonano.

Aplicação de zeólitos e outros catalisadores ácidos para a produção de combustíveis líquidos a partir de plásticos recicláveis

Pardal, Ana Cristina dos Reis Mota
Fonte: Faculdade de Ciências e Tecnologia Publicador: Faculdade de Ciências e Tecnologia
Tipo: Dissertação de Mestrado
Publicado em //2011 POR
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37.84%
Dissertação apresentada na Faculdade de Ciências e Tecnologia da Universidade Nova de Lisboa para a obtenção do grau de Mestre em Engenharia Química e Bioquímica; Este trabalho consistiu essencialmente no estudo da degradação térmica e catalítica de alcanos lineares de cadeia longa, sendo estes, n-C30, n-C40 e n-C50, como modelos para a compreensão da degradação do polietileno de alta densidade (PEAD), bem como do próprio polietileno de alta densidade, usando simultaneamente a análise termogravimétrica (TGA) e a calorimetria diferencial de varrimento (DSC), em atmosfera inerte. Primeiramente procedeu-se à degradação térmica e catalítica dos alcanos lineares, sendo os catalisadores usados o zeólito HZSM-5 e três modificações deste realizado por permuta iónica com nitrato de sódio. Considerando os vários zeólitos testados, verificou-se que o HZSM-5 foi o catalisador que se mostrou mais activo na redução da temperatura de degradação para cada um dos compostos estudados. O zeólito NaHZSM-5_12 foi o que apresentou uma actividade catalítica menos significativa, pois com este zeólito obtiveram-se sempre temperaturas de degradação muito semelhantes às temperaturas obtidas na degradação térmica. Isto mostra que este zeólito mostrou-se pouco eficaz na redução das temperaturas de degradação dos alcanos. Para o PEAD fez-se apenas a degradação catalítica deste usando dois carvões...

Aplicação de zeólitos e outros catalisadores ácidos para a produção de combustíveis líquidos a partir de plásticos recicláveis

Vieira, Joana Rita Alves
Fonte: Faculdade de Ciências e Tecnologia Publicador: Faculdade de Ciências e Tecnologia
Tipo: Dissertação de Mestrado
Publicado em //2011 POR
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27.52%
Dissertação para a obtenção do Grau de Mestre em Engenharia Química e Bioquímica; Este trabalho teve como principais objectivos estudar a degradação térmica e catalítica de várias amostras de polietileno de baixa densidade (PEBD), com e sem aditivos, e caracterizar os zeólitos utilizados. Na degradação térmica e catalítica, utilizou-se o zeólito Beta Cp814E (Si/Al = 25), sendo este posteriormente permutado com três soluções de nitrato de sódio de diferentes concentrações de forma a obter catalisadores de acidez variada e permitir a análise da influência deste parâmetro na actividade catalítica. Os zeólitos preparados permitiram aumentar a velocidade de reacção da degradação dos vários polímeros, reduzindo assim a temperatura de degradação. Verificou-se que a actividade aumenta com a acidez do zeólito, sendo o mais activo o catalisador Beta CP814E original. Entre todos os polímeros estudados, o PEBD 1970C é o que se degrada a menores temperaturas, obtendo-se uma percentagem mais elevada de produtos na gama C3-C8.

Influência da dessilicação de zeólitos na pirólise catalítica do polietileno

Morais, Inês Machado Sousa de
Fonte: Faculdade de Ciências e Tecnologia Publicador: Faculdade de Ciências e Tecnologia
Tipo: Dissertação de Mestrado
Publicado em //2014 POR
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38.01%
Dissertação para obtenção do Grau de Mestre em Engenharia Química e Bioquímica; Neste trabalho foram realizadas análises à degradação térmica e degradação catalítica de polietileno de alta densidade (PEAD) e de resíduos plásticos de cabos eléctricos, utilizando técnicas de Termogravimetria (TGA) e Calorimetria Diferencial de Varrimento (DSC). Analisaram-se amostras de polietileno de alta densidade puro e do mesmo polímero com vários catalisadores. Analisaram-se também amostras de resíduos plásticos de cabos eléctricos (mistura de polietileno, polipropileno e outros compostos), sem e com catalisador. Estudou-se o efeito da dessilicação dos zeólitos na pirólise catalítica do PEAD, sendo que os catalisadores utilizados foram catalisadores mesoporosos, zeólitos e zeólitos dessilicados. Relativamente aos zeólitos dessilicados, tiveram origem no mesmo zeólito, mas sofreram tratamentos de dessilicação em condições diferentes. Com este trabalho concluiu-se que o tratamento de dessilicação de zeólitos aumenta a actividade destes durante a pirólise catalítica do polietileno de alta densidade, ou seja, a utilização dos catalisadores diminui a temperatura de degradação do polímero, embora não apresente resultados tão satisfatórios quando se trata de uma amostra de resíduos plásticos de cabos eléctricos.

Alguns estudos em zeolitos e peneiras moleculares

Heloise de Oliveira Pastore
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 25/02/1992 PT
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37.52%
Este trabalho é constituído de duas partes, ambas abordando a química de estruturas zeolíticas. Na primeira parte são reportadas a síntese, a caracterização e a determinação das propriedades ópticas, térmicas e magnéticas de metalossilicatos com estrutura zeolítica. Para a síntese, desenvolveu-se um método de preparação envolvendo baixo pH, em um meio fluorídrico. As peneiras moleculares obtidas através desse procedimento são materiais cristalinos e apresentam cela unitária expandida. São apresentadas evidências da incorporação de ferro e cromo (III) em uma estrutura do tipo ZSM-5, em substituição a silício (IV). Essas evidências baseiam-se no comportamento frente à reações de oxidação e troca iônica e em resultados de espectroscopia de ressonância de spin eletrônico. A segunda parte trata do estudo cinético de uma reação bastante estudada em solução, e que foi investigada, neste trabalho, nas cavidades dos zeólitos M' 56Y, onde M' pode ser Li, Na, K, Rb e Cs. O comportamento dinâmico dos sistemas n{Mo(CO)6} -M' 56Y, frente à substituição do CO por PMe3 e CO, indicado pelos resultados da cinética intrazeolítica, é comparado ao comportamento conhecido em solução e discutido também em termos dos aspectos espectroscópicos. Estabeleceu-se...

Complexo (n6-Benzeno) cromotricarbonil ocluido em zeolitos M'Y (M', H+, Li+, N+, Cs+)

Ricardo Forner
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 13/02/2003 PT
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38.11%
Este trabalho apresenta estudos sobre os efeitos estéricos e eletrônicos dos zeólitos faujasita M'Y, onde M' = H+, Li+, Na+, Cs+, na estrutura, comportamento térmico e reatividade do complexo Cr(CO)3(h6-C6H6) ocluído. As diversas formas alcalinas do zeólito Y foram preparadas por troca iônica no zeólito Na56 Y e os estudos das interaçães, do comportamento térmico e da reatividade do complexo ocluído nos zeólitos M'Y foram feitos por espectroscopia no infravermelho com transformada de Fourier (FTIR) em um sistema especialmente construído para essa finalidade. O organometálico [Cr(CO)3(h6-C6H6)] ocluído nos zeólitos M'Y ancora em diferentes sítios nas supercavidades dos zeólitos. O tratamento térmico dos sistemas [{Cr(CO)3(h6-C6H6)}-M'y] gerados proporciona a total decomposição do complexo, gerando C6H6, CO e Cr. Esta decomposição ocorre com velocidades maiores nos sítios de ancoramentos que possuem interações cátioncarbonila mais fracas. A incorporação do organometálico a baixa, média e alta concentrações revelou que, para o NaY, os sítios de ancoramentos nas supercavidades são quase que igualmente favorecidos, enquanto que nos zeólitos LiY e HY, os sítios de menor estabilidade térmica possuem maior população em carregamentos médio e alto. O [Mo(CO)3(h6-C6H6)] em NaY mostrou-se bem mais reativo do que o [Cr(CO)3(h6-C6H6)] ocluído no mesmo zeólito. A adição de trimetilfosfina ao sistema [{Mo(CO)3(h6-C6H6)-M'Y] resultou na formação do complexo [Mo(CO)3(PMe3)3]. Inesperadamente...

Catálise de hydrocraking baseado em zeólitos

Gregório, André Filipe da Cunha
Fonte: Instituto Politécnico de Lisboa Publicador: Instituto Politécnico de Lisboa
Tipo: Dissertação de Mestrado
Publicado em /11/2015 POR
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O trabalho experimental consistiu numa primeira fase na caraterização da atividade hidrogenante de catalisadores bifuncionais de Hydrocracking (HDC) por via da reação de hidrogenação do tolueno (HT). Os catalisadores eram constituídos por uma fase metálica constante (Pt/Al2O3) misturados fisicamentecom zeólito HUSY e HBEA. Os aspetos a destacar dos resultados dos testes catalíticas, centram-se no facto da atividade hidrogenante não depender apenas dos centros metálicos acessíveis, mas também dos centros ácidos para a atividadeglobal, através do fenómeno de spillover do hidrogénio. Verificou-se que a atividade por centro em função da razão nPt/nPt+nA aumentava de forma progressiva apresentando uma tendência única, sendo portanto a atividade hidrogenante independente do tipo de zeólito. A comparação entre os catalisadores Pt/Al2O3+zeólito(s) e catalisadores com Pt impregnada diretamente no zeólito, permitiram concluir que o aumento da distância entre centros metálicos e centros ácidos, dificulta a difusão dos Hsp, fator que contribui para que a atividade por centro para nPt/nPt+nA constante, fosse inferior para os catalisadores Pt/Al2O3+zeólito(s). Posteriormente, o estudo da reação de HDC de n-hexadecano foi conduzido numa unidade de alta pressão com um reator de leito fixo. Com base nos resultados obtidos da reação modelo de HT...