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Metátese de olefinas com óleos vegetais: uma estratégia para o desenvolvimento de biorrefinarias

Lima, Priscilla de Souza
Fonte: Universidade Federal do Rio Grande do Sul Publicador: Universidade Federal do Rio Grande do Sul
Tipo: Dissertação Formato: application/pdf
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26.21%
A queima de combustíveis fósseis gera problemas ambientais como o aquecimento global. Além disso, considerando que o petróleo é uma fonte não renovável e seu esgotamento está previsto para o futuro, pesquisas vêm sendo realizadas para a produção de biocombustíveis e materiais de origem renovável. Nesse trabalho foi desenvolvida uma nova metodologia para a produção de biocombustíveis e insumos renováveis através de reações de metátese de olefinas utilizando os catalisadores de Grubbs/Rutênio. Dois diferentes tipos de substratos foram utilizados nessa metodologia: óleos vegetais e ésteres de ácidos graxos obtidos por transesterificação e esterificação. Foram realizadas reações de metátese cruzada entre esses substratos e etileno (etenólise) para a produção de olefinas terminais, que são insumos de grande utilização na indústria química. Os efeitos da influência da temperatura, pressão, tempo, catalisador, adição de tolueno e razão substrato:catalisador foram avaliados para essas reações. A produção de biogasolina/bioquerosene foi testada a fim de se avaliar a possibilidade de obtenção desses biocombustíveis através das reações de transesterificação e hidrogenação desses produtos contendo olefinas terminais. A avaliação das conversões obtidas nas reações de etenólise dos dois tipos de substratos foi realizada por 1H-RMN e comparada com a caracterização por GC-MS. Foram obtidos os produtos das reações de etenólise contendo olefinas terminais para os dois substratos testados e conversões moderadas foram obtidas. No estudo das reações utilizando óleo de oliva foram obtidos conversões de até 34% quando uma menor razão substrato:catalisador foi aplicada. Utilizando ésteres de ácido graxo a maior conversão obtida foi de 48% quando o oleato de metila comercial foi utilizado. As reações de hidrogenação ocorreram com conversão total das olefinas internas e terminais a compostos saturados. Foram obtidos biocombustíveis contendo até mais de 40% de biogasolina/bioquerosene em sua formulação.; The combustion of fossil fuels causes environmental problems like global warming. Furthermore...

Atividade hidrogenante de Pd, Pt e Rh em catalisadores contendo líquido iônico imobilizado

Chiaro, Sandra Shirley Ximeno
Fonte: Universidade Federal do Rio Grande do Sul Publicador: Universidade Federal do Rio Grande do Sul
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
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46.4%
Sais de imidazólio mais conhecidos por líquidos iônicos derivados do alquil imidazólio vem sendo intensivamente estudados nos últimos dez anos na substituição de solventes voláteis, como meio reacional, como suporte reacional e como agente estabilizador de nanopartículas. As nanopartículas de metais de transição podem ser geradas e estabilizadas no seio da estrutura supramolecular gerada pelos líquidos iônicos para servirem como catalisadores em reações de hidrogenação. O presente trabalho avaliou a imobilização de derivados do alquil imidazólio em dois suportes mesoporosos, alumina e sílica-alumina e sua utilização na obtenção e uso de nanopartículas de metais de transição, mais especificamente Pd, Pt e Rh. Os sólidos obtidos foram caracterizados utilizando principalmente RMN do estado sólido, Infravermelho, DRX, MET, TPR de H2, TG, CHN e medidas texturais de adsorção-dessorção de N2. Os resultados obtidos com RMN 19F evidenciaram a interação dos líquidos iônicos com a superfície dos suportes. Os resultados de caracterização evidenciaram ainda a degeneração de líquido iônico em temperaturas muito inferiores as temperaturas de decomposição dos líquidos iônicos puros. Os catalisadores obtidos foram submetidos à avaliação catalítica na reação de hidrogenação do 1- hexeno em fase líquida do tolueno em fase gasosa. Nos resultados de hidrogenação em fase líquida os catalisadores obtidos foram menos ativos que seus análogos na ausência de líquido iônico...

Hidrogenação de compostos aromáticos em fase líquida com catalisadores à base de metais do grupo VIII suportados em alumina via impregnação úmida; Hydrogenation of aromatics compounds in liquid phase with catalysts based on metals from group VIII supported on alumina via wet impregnation

Raphael Soeiro Suppino
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 12/03/2014 PT
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56.85%
A hidrogenação de compostos aromáticos é uma reação química de grande interesse industrial. Diante das crescentes restrições à presença desses compostos em combustíveis, a hidrodesaromatização catalítica é um dos processos mais importantes nas refinarias. Nesse contexto, o presente trabalho tem por objetivo estudar a hidrogenação de compostos aromáticos em fase líquida, empregando catalisadores à base de metais básicos (Fe, Co, Ni) e nobres (Ru, Pd, Pt) suportados em Al2O3 via impregnação úmida. Especificamente, buscou-se avaliar a influência da composição química, da redução sob H2 e do reuso de tais catalisadores sobre o desempenho catalítico. Catalisadores mono e bimetálicos foram preparados a partir de precursores clorados, através de coimpregnação úmida conduzida a 353 K (80 oC) e pH igual a 10. Durante a impregnação úmida, os sólidos foram reduzidos em fase líquida com formaldeído, sendo posteriormente reduzidos ex situ ou in situ sob H2. Os sólidos preparados foram caracterizados através das técnicas de titulação potenciométrica, adsorção de N2, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X, microscopia eletrônica (varredura e transmissão) e redução à temperatura programada. O desempenho dos catalisadores foi avaliado na hidrogenação do tolueno e de uma mistura de aromáticos. As reações foram realizadas num reator Parr do tipo slurry...

Hidrogenação do tolueno em fase líquida com catalisadores de Ni e Ru suportados em alumina : efeitos do pH e da natureza do agente redutor empregados na preparação dos sólidos por impregnação úmida; Toluene hydrogenation in liquid phase with Ni and Ru catalysts supported on alumina : effects of the pH and the nature of the reducing agent employed in the preparation of the solids by wet impregnation

Daiana Rezende Ganzaroli
Fonte: Biblioteca Digital da Unicamp Publicador: Biblioteca Digital da Unicamp
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: application/pdf
Publicado em 06/06/2014 PT
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76.79%
A hidrogenação de compostos aromáticos tem sido muito estudada devido à sua ampla gama de aplicações industriais, bem como às restrições ambientais impostas por diversos países. Nesse contexto, o presente trabalho tem o objetivo estudar os efeitos do pH de impregnação e da natureza do agente redutor sobre o desempenho de catalisadores de Ni e Ru suportados em γ-Al2O3, empregados na hidrogenação de tolueno em fase líquida. Para tanto, catalisadores foram preparados a partir de soluções aquosas dos precursores de NiCl3.6H2O e RuCl3.xH2O, através de impregnação úmida conduzida a pH constante entre 4 e 8. Durante a impregnação, catalisadores foram reduzidos a 353 K (80 ºC) em fase líquida, empregando-se formaldeído (H2CO) ou boroidreto de sódio (NaBH4) como agentes redutores. Os catalisadores de Ni e Ru também foram reduzidos sob fluxo de H2 a 773 e 573 K (500 e 300 ºC) respectivamente, após a impregnação úmida. O suporte foi caracterizado utilizando as técnicas de análise granulométrica, adsorção de N2 (método de B.E.T.) e titulação potenciométrica. As técnicas de MEV+EDX e XPS foram empregadas para determinar a composição química dos sólidos empregados, e a formação da fase ativa dos catalisadores foi estudada através de TPR. O desempenho dos catalisadores foi avaliado na reação de hidrogenação do tolueno em fase líquida...

Estudo das modificações das propriedades eletrônicas do níquel, induzidas pelo suporte e aditivos, (gama-alumina e gama-alumina/óxido de cério), através da cinética de hidrogenação competitiva, benzeno/tolueno /

Valentini, Antoninho
Fonte: Florianópolis, SC Publicador: Florianópolis, SC
Tipo: Dissertação de Mestrado Formato: x, 68f.| grafs., tabs. +
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26.35%
Dissertação (Mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas.

Dimensionamento de um reactor para hidrogenação do refinado na refinaria do Porto

Freitas, Samuel Venâncio de Sousa
Fonte: Universidade de Aveiro Publicador: Universidade de Aveiro
Tipo: Dissertação de Mestrado
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56.5%
O refinado da Fábrica de Aromáticos e Solventes da Refinaria do Porto apresenta um cheiro desagradável devido ao elevado teor de olefinas. Esta situação baixa a qualidade do refinado e a competitividade do mesmo no mercado. A presente dissertação pretende elaborar um estudo exploratório de viabilidade da implementação de uma unidade de hidrogenação catalítica, verificando se esta hipótese é uma alternativa viável e eficiente ao actual sistema de remoção de olefinas através do processo de polimerização catalítica. Pretende-se especificamente estudar a cinética da hidrogenação em fase gasosa das olefinas C5 a C9, contidas no refinado, na presença de benzeno e tolueno, num catalisador de Pd-S/γ-Al2O3 e fazer uma optimização paramétrica do reactor de modo a maximizar os produtos hidrogenados. Pretende-se também dimensionar outros equipamentos anexos ao reactor como o permutador de calor e a bomba que são necessárias para aquecer e transportar o refinado. Não havendo possibilidade alguma para a realização dos ensaios laboratoriais ou de test-runs no local de trabalho, todo o estudo, sobre a hidrogenação do refinado, foi iniciado e desenvolvido com base em dados da literatura. Os resultados obtidos, para um reactor de leito fixo isotérmico...

Aplicação de zeólitos modificados por dessilicação à catálise bifuncional

Monteiro, Ana Rita Crisóstomo
Fonte: Instituto Politécnico de Lisboa Publicador: Instituto Politécnico de Lisboa
Tipo: Dissertação de Mestrado
Publicado em /11/2010 POR
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36.43%
Este trabalho experimental teve como principal objectivo o estudo da influência do método de dessilicação – convencional e por accão de radiação microondas – numa amostra de zeólito mordenite de razão Si/A1 de 10. Por outro lado, estudou-se a influência da variação da razão Si/A1 nos tratamentos de dessilicação utilizando como amostra de base uma mordenite com razão Si/A1 de 45. As amostras foram caracterizadas por difracção de raios-X, espectroscopia de infravermelho, microscopia electrónica de transmissão e adsorção de azoto. Adicionalmente, nas amostras dessilicadas a partir do zeólito da razão Si/A1=10 foram testados o envelhecimento e a reprodutibilidade. Amostras selecionadas foram também caraterizadas por RMN. Para avaliar a influência do tratamento de dessilicação na acidez e porosidade das amostras recorreu-se à reacção modelo de isomerização de m-xileno. As propriedades hidrogenantes das amostras suportadas com Pt foram avaliadas pela reacção modelo de hidrogenação do tolueno. As potencialidades dos catalisadores bifuncionais foram testadas na reacção de hidroisomerização do n-hexano. Os resultados obtidos demonstram que a realização de tratamentos de dessilicação por acção da radiação de microondas permite reduzir substancialmente a duração do tratamento alcalino...

Estudos das potencialidades catalíticas de materiais de carbono

Fernandes, Sara Amorim
Fonte: Universidade de Lisboa Publicador: Universidade de Lisboa
Tipo: Dissertação de Mestrado
Publicado em //2009 POR
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66.41%
Tese de mestrado, Química Tecnológica, Universidade de Lisboa, Faculdade de Ciências, 2009; No presente trabalho estudaram-se as potencialidades catalíticas de materiais de carbono em reacções de interesse industrial. Os materiais de carbono usados foram, um carvão comercial o GL-50 da Norit e um carvão mesoporoso preparado a partir de moldes de sílica mesoporosa SBA-15, usando sacarose como precursor, CMK-3. Foram efectuados tratamentos oxidativos ao carvão comercial com o objectivo de modificar a química superficial dos materiais. A deposição de platina, em ambos os materiais, de modo a adequá-los à utilização catalítica realizou-se por dois métodos, impregnação e permuta iónica. Os carvões, GL-50 e CMK-3, foram caracterizados texturalmente por adsorção de N2 a -196 ºC e a sua química superficial foi estudada por determinação do pH no ponto de carga zero, pHPZC. Quantificou-se ainda o seu conteúdo de platina por análise química e avaliou-se a localização das partículas metálicas e a sua dispersão por TEM. Os ensaios catalíticos foram realizados para a reacção de hidrogenação do tolueno à temperatura de 110 ºC e na reacção de hidroisomerização do n-decano a diferentes temperaturas. Ambas as reacções se realizaram à pressão atmosférica num reactor dinâmico de leito fixo e os produtos de reacção analisados por cromatografia gasosa. Os carvões testados demonstraram possuir algumas potencialidades catalíticas...

Catálise de hydrocraking baseado em zeólitos

Gregório, André Filipe da Cunha
Fonte: Instituto Politécnico de Lisboa Publicador: Instituto Politécnico de Lisboa
Tipo: Dissertação de Mestrado
Publicado em /11/2015 POR
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66.41%
O trabalho experimental consistiu numa primeira fase na caraterização da atividade hidrogenante de catalisadores bifuncionais de Hydrocracking (HDC) por via da reação de hidrogenação do tolueno (HT). Os catalisadores eram constituídos por uma fase metálica constante (Pt/Al2O3) misturados fisicamentecom zeólito HUSY e HBEA. Os aspetos a destacar dos resultados dos testes catalíticas, centram-se no facto da atividade hidrogenante não depender apenas dos centros metálicos acessíveis, mas também dos centros ácidos para a atividadeglobal, através do fenómeno de spillover do hidrogénio. Verificou-se que a atividade por centro em função da razão nPt/nPt+nA aumentava de forma progressiva apresentando uma tendência única, sendo portanto a atividade hidrogenante independente do tipo de zeólito. A comparação entre os catalisadores Pt/Al2O3+zeólito(s) e catalisadores com Pt impregnada diretamente no zeólito, permitiram concluir que o aumento da distância entre centros metálicos e centros ácidos, dificulta a difusão dos Hsp, fator que contribui para que a atividade por centro para nPt/nPt+nA constante, fosse inferior para os catalisadores Pt/Al2O3+zeólito(s). Posteriormente, o estudo da reação de HDC de n-hexadecano foi conduzido numa unidade de alta pressão com um reator de leito fixo. Com base nos resultados obtidos da reação modelo de HT...