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Edge effects in bilayer graphene nanoribbons: Ab initio total-energy density functional theory calculations

Lima, Matheus Paes; Fazzio, Adalberto; Silva, Antonio Jose Roque da
Fonte: AMER PHYSICAL SOC Publicador: AMER PHYSICAL SOC
Tipo: Artigo de Revista Científica
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We show that the ground state of zigzag bilayer graphene nanoribbons is nonmagnetic. It also possesses a finite gap, which has a nonmonotonic dependence with the width as a consequence of the competition between bulk and strongly attractive edge interactions. All results were obtained using ab initio total-energy density functional theory calculations with the inclusion of parametrized van der Waals interactions.; FAPESP; CNPq

Orbital-polarization terms: From a phenomenological to a first-principles description of orbital magnetism in density-functional theory

MORBEC, J. M.; CAPELLE, Klaus
Fonte: JOHN WILEY & SONS INC Publicador: JOHN WILEY & SONS INC
Tipo: Artigo de Revista Científica
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Phenomenological orbital-polarizition (OP) terms have been repeatedly introduced in the single-particle equations of spin-density-functional theory, in order to improve the description of orbital magnetic moments in systems containing transition metal ions. Here we show that these ad hoc corrections can be interpreted as approximations to the exchange-correlation vector potential A(xc) of current-density functional theory (CDFT). This connection provides additional information on both approaches: phenomenological OP terms are connected to first-principles theory, leading to a rationale for their empirical success and a reassessment of their limitations and the approximations made in their derivation. Conversely, the connection of OP terms with CDFT leads to a set of simple approximations to the CDFT potential A(xc), with a number of desirable features that are absent from electron-gas-based functionals. (C) 2008 Wiley Periodicals, Inc.

Interactions between 1-butyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate ionic liquid and gamma-Al2O3 (100) surface calculated by density functional theory

Martins, Mateus J. F.; Ferreira, Ary R.; Konstantinova, Elena; de Abreu, Heitor A.; Souza, Wladmir F.; Chiaro, Sandra S. X.; Dias, Luis Gustavo; Leitao, Alexandre A.
Fonte: WILEY-BLACKWELL; HOBOKEN Publicador: WILEY-BLACKWELL; HOBOKEN
Tipo: Artigo de Revista Científica
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The main aim of this work is to investigate the 1-butyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate ([C4C1Im]+[BF4]-) ionic liquid (IL) adsorption on the gamma-Al2O3 (100) by density functional theory calculations to try to rationalize the adsorption as an electrostatic phenomenon. Optimized geometries and interaction energies of IL one-monolayer on the gamma-Al2O3 were obtained on high surface coverage (one cationanion pair per 94.96 nm2). A study of dispersion force was made to estimate its contribution to the adsorption. Overall, the process is ruled by electrostatic interaction between ions and surface. Adsorption of the anion [BF4]- and cation [C4C1Im]+ was also studied by Bader charge analysis and charge density difference for supported and unsupported situations. It is suggested that the IL ions have their charges maintained with significant anion cloud polarization inward to the acid aluminum sites. (c) 2012 Wiley Periodicals, Inc.; Conselho Nacional de Desenvolvimento Cientifico e Tecnologico (CNPq); CNPq (Conselho Nacional de Desenvolvimento Cientifico e Tecnologico); FAPEMIG (Fundacao de Amparo a Pesquisa do Estado de Minas Gerais); Fundacao de Amparo a Pesquisa do Estado de Minas Gerais (FAPEMIG); Fundacao de Amparo a Pesquisa do Estado do Rio de Janeiro (FAPERJ); FAPERJ (Fundacao de Amparo a Pesquisa do Estado do Rio de Janeiro); Petrobras S/A; Petrobras S/A

Análise e aplicação do limite de Lieb-Oxford na teoria do funcional da densidade; Analysis and application of the Lieb-Oxford bound in density-functional theory

Odashima, Mariana Mieko
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 08/06/2010 PT
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Simulações de propriedades de estrutura eletrônica possuem fundamental importância para a física do estado sólido e química quântica. A teoria do funcional da densidade (DFT) é atualmente o método de estrutura eletrônica mais empregado, desde escalas atômicas e nanoscópicas até aglomerados biomoleculares. A acurácia da DFT depende essencialmente de aproximações para os efeitos de troca e correlação, para as quais existem vínculos a serem satisfeitos como forma de controlar sua construção. Esse é um tópico de grande importância, pois a construção de melhores funcionais é necessária para uma descrição cada vez mais precisa dos efeitos de muitos corpos na DFT. No presente trabalho, investigamos o comportamento da energia de troca e correlação e o desenvolvimento de funcionais aproximados sob a ótica de um vínculo universal de sistemas de interação Coulombiana, o limite inferior de Lieb-Oxford. Primeiramente apresentamos evidências de que em diversas classes de sistemas a energia de troca e correlação é distante do limite de Lieb-Oxford. A redução do limite foi implementada nos funcionais Perdew-Burke-Erzenhof (PBE), porém a forma com que o vínculo é implementado apenas aumentou a energia de troca. Propusemos em seguida que o limite de Lieb-Oxford não fosse utilizado apenas para determinar o valor de um parâmetro...

Ferromagnetismo no regime Hall quântico inteiro via teoria do funcional de densidade; Quantum Hall ferromagnetism via density functional theory

Ferreira Júnior, Gerson
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 21/06/2011 PT
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O efeito Hall quântico surge em gases de elétrons bidimensionais (2DEG) na presença de altos campos magnéticos B. O campo magnético quantiza o movimento planar dos elétrons em órbitas ciclotrônicas caracterizadas pelos níveis de Landau. Neste regime a resistividade transversal (ou Hall) ρxy em função de B exibe platôs em submúltiplos inteiros de e2/h, i.e., ρxy = ν-1 e2/h, sendo ν o fator de preenchimento dos níveis de Landau. Por sua vez, a resistividade longitudinal ρxx apresenta picos nas transições entre platôs de ρxy. Em primeira instância, ρxx é uma medida indireta da densidade de estados no nível de Fermi g(εF), e os picos dos mesmos indicam cruzamentos do nível de Fermi εF com niveis de Landau. Assim, o diagrama de densidade de elétrons n2D e B dos picos de ρxx ~ g(εF) fornece um mapa topológico da estrutura eletrônica do sistema. Em sistemas de duas subbandas, ρxx(n2D, B) exibe estruturas em forma de anel devido a cruzamentos de níveis de Landau de subbandas distintas [experimentos do grupo do Prof. Jiang (UCLA)]. Estes cruzamentos podem ainda levar a instabilidades ferromagnéticas. Investigamos estas instabilidades usando a teoria do funcional da densidade (DFT) para o cálculo da estrutura eletrônica...

Teoria do funcional da densidade aplicada ao estudo da interação entre oxigênio molecular e nanoclusters de platina dopados com Al, Cr e V; Density functional theory applied to the study of the interaction between molecular oxygen and platinum nanoclusters doped with Al, Cr and V

Varela Junior, Jaldyr de Jesus Gomes
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 27/07/2011 PT
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Este trabalho apresenta um estudo aplicando a Teoria do Funcional da Densidade (DFT), utilizando o funcional B3LYP, para estudar a estrutura eletrônica de nanoclusters de platina dopados com Al, Cr e V e suas interações com oxigênio molecular. As análises das populações de Mulliken e de NBO para a interação entre O2 e Pt2, Pt-Cr e Pt-V revelaram que ocorre transferência de carga dos orbitais s e d dos metais para os orbitais p do oxigênio, resultando no preenchimento dos orbitais antiligantes da molécula de oxigênio, provocando a quebra da ligação O--O e formação de ligações hibridizadas Metal - O, com energia de dissociação da ligação O - O em 1,0 eV sobre Pt2. Sobre Pt-Cr e Pt-V, esse valor decresce para 0,56 eV e 0,20 eV, respectivamente. Os estudos da interação entre oxigênio molecular e os clusters Pt3, Pt2Al, Pt2Cr e Pt2V mostram que ocorre adsorção não dissociativa de oxigênio molecular sobre o cluster Pt3 onde observamos uma adsorção segundo o modelo de ponte enquanto que sobre os clusters Pt2Al e Pt2V ocorre adsorção dissociativa de oxigênio molecular. Por outro lado, com o cluster Pt2Cr a adsorção segue o modelo de Pauling, com o oxigênio molecular adsorvido em apenas um sítio do cluster...

Estudo de ligações de hidrogênio via métodos de química quântica e via teoria do funcional da densidade; Study Hydrogen Bonds Quantum Chemistry Methods Density Functional Theory

Rissi, Eduardo Augusto
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 31/05/2004 PT
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Ligações de hidrogênio é um tema que tem despertado o interesse da comunidade científica desde o final do século XIX. Sua importância é enorme nos processos ligados à vida, como por exemplo na estabilização das estruturas de DNA e na manutenção da água em seu estado líquido. Várias metodologias teóricas foram desenvolvidas para o estudo de sistemas moleculares e das ligaçõas de hidrogênio, entre elas está o emprego de cálculos de teoria de perturbação de muitos corpos (MBPT). Uma alternativa aos cálculos moleculares com MBPT, que tem crescido em termos de aplicação e confiança, é o emprego da teoria do funcional da densidade (DFT). Nesta tese, calculamos propriedades de sistemas hidrogênio-ligados em clusters e líquidos, usando ambas as metodologias DFT e MBPT. Entre as propriedades consideradas estão constantes rotacionais, momentos de dipolo, energias de ligação, deslocamentos espectroscópicos quando da formação do complexo e espalhamento de luz. Parte desta tese é dedicada a salientar as diferenças entre as propriedades de um cluster otimizado e a estrutura de um líquido gerada por simulação de Monte Carlo. Comparamos os resultados obtidos para o complexo uréia-água nestas duas situações e reforçamos o fato de que líquido e cluster são situações físicas distintas...

Teoria do funcional da densidade para sistemas espacialmente correlacionados; Density functional theory for systems spatially correlated

Lima, Neemias Alves de
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 26/04/2002 PT
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A aproximação da densidade local para a teoria do funcional da densidade tem, no passado, levado a resultados conflitantes para a dimerização de cadeias infinitas do trans-poliacetileno (trans-PA). Estes resultados variaram deste forte dimerização, próximo dos resultados experimentais, até fraca dimerização, ou até mesmo nenhuma dimerização. Desde que a aproximação da densidade local usualmente descreve transições de fase estruturais corretamente, esta situação insatisfatória no caso do trans-PA clama por uma investigação detalhada. Neste trabalho estudamos o problema descrevendo a molécula como um modelo de Hubbard-Peierls unidimensional. Estabelecemos uma teoria do funcional da densidade e construímos uma aproximação da densidade local para este modelo. Em acordo com os cálculos ab initio encontramos que este tipo de aproximação não descreve adequadamente a dimerização. Propomos então um Formalismo alternativo, baseado em funcionais da matriz-densidade. Neste formalismo a energia de troca-correlação é escrita como um funcional da densidade de carga (como no método tradicional) e do parâmetro de ordem para a transição. Desta maneira obtemos um tratamento aperfeiçoado para a fase dimerizada. Nossos resultados sugerem que uma descrição adequada de sistemas espacialmente correlacionados dentro da teoria do funcional da densidade requer uma nova classe de funcionais...

Teoria do funcional da densidade e magnetismo no modelo de Hubbard; Density-functional theory approach to magnetism in the Hubbard model

Silva, Marcelo Ferreira da
Fonte: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP Publicador: Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Tipo: Tese de Doutorado Formato: application/pdf
Publicado em 16/08/2002 PT
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95.83%
Neste trabalho estudamos o magnetismo no modelo de Hubbard em uma dimensão (1DMH) via Teoria do Funcional da Densidade (DFT). Dentro desse contexto, abordamos três tópicos: (i) Baseados numa recente proposta de generalização da DFT para magnetismo não colinear, estudamos numericamente por meio de diagonalização exata o comportamento magnético do 1DMH adaptado para o caso não colinear. (ii) Desenvolvemos e aplicamos o formalismo da DFT para magnetismo não colinear no espaço discreto e comparamos os resultados do cálculo do sistema Kohn-Sham (KS) com os obtidos no passo (i) através da diagonalização exata. Aqui testamos uma proposta de aproximação para o funcional de troca e correlação no estado de onda de densidade de spin (SDW). (iii) Construímos e testamos uma aproximação da densidade local (LDA) para o funcional de troca e correlação baseados na solução exata do modelo de Hubbard homogêneo, dada pelo Ansatz de Bethe (BA). Comparamos os resultados do cálculo numérico oriundos da BA-LDA com os provenientes da diagonalização exata, obtendo resultados satisfatórios tanto para o estado SDW como para vários sistemas não homogêneos (impurezas, super-redes, potencial binário e potencial degrau). O bom acordo entre a diagonalização exata e a DFT mostra que esta última pode ser aplicada com sucesso nos casos em que a diagonalização exata é inviável. Paralelamente...

Time-Dependent Density Functional Theory of Open Quantum Systems in the Linear-Response Regime

Tempel, David Gabriel; Watson, Mark A.; Olivares-Amaya, Roberto; Aspuru-Guzik, Alán
Fonte: American Institute of Physics Publicador: American Institute of Physics
Tipo: Artigo de Revista Científica
EN_US
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95.82%
Time-dependent density functional theory (TDDFT) has recently been extended to describe many-body open quantum systems evolving under nonunitary dynamics according to a quantum master equation. In the master equation approach, electronic excitation spectra are broadened and shifted due to relaxation and dephasing of the electronic degrees of freedom by the surrounding environment. In this paper, we develop a formulation of TDDFT linear-response theory (LR-TDDFT) for many-body electronic systems evolving under a master equation, yielding broadened excitation spectra. This is done by mapping an interacting open quantum system onto a noninteracting open Kohn–Sham system yielding the correct nonequilibrium density evolution. A pseudoeigenvalue equation analogous to the Casida equations of the usual LR-TDDFT is derived for the Redfield master equation, yielding complex energies and Lamb shifts. As a simple demonstration, we calculate the spectrum of a (C^{2 +}) atom including natural linewidths, by treating the electromagnetic field vacuum as a photon bath. The performance of an adiabatic exchange-correlation kernel is analyzed and a first-order frequency-dependent correction to the bare Kohn–Sham linewidth based on the Görling–Levy perturbation theory is calculated.; Chemistry and Chemical Biology; Physics

Relaxation and Dephasing in Open Quantum Systems Time-Dependent Density Functional Theory: Properties of Exact Functionals from an Exactly-Solvable Model System

Tempel, David Gabriel; Aspuru-Guzik, Alán
Fonte: Elsevier Publicador: Elsevier
Tipo: Artigo de Revista Científica
EN_US
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95.84%
The dissipative dynamics of many-electron systems interacting with a thermal environment has remained a long-standing challenge within time-dependent density functional theory (TDDFT). Recently, the formal foundations of open quantum systems time-dependent density functional theory (OQS-TDDFT) within the master equation approach were established. It was proven that the exact time-dependent density of a many-electron open quantum system evolving under a master equation can be reproduced with a closed (unitarily evolving) and non-interacting Kohn–Sham system. This potentially offers a great advantage over previous approaches to OQS-TDDFT, since with suitable functionals one could obtain the dissipative open-systems dynamics by simply propagating a set of Kohn–Sham orbitals as in usual TDDFT. However, the properties and exact conditions of such open-systems functionals are largely unknown. In the present article, we examine a simple and exactly-solvable model open quantum system: one electron in a harmonic well evolving under the Lindblad master equation. We examine two different representitive limits of the Lindblad equation (relaxation and pure dephasing) and are able to deduce a number of properties of the exact OQS-TDDFT functional. Challenges associated with developing approximate functionals for many-electron open quantum systems are also discussed.; Chemistry and Chemical Biology; Physics

Excited states of Nb₃N₂ and Nb₃C₂: Density functional theory, CASSCF, and MRCI studies; Excited states of Nb3N2 and Nb3C2: Density functional theory, CASSCF, and MRCI studies

Addicoat, M.; Metha, G.
Fonte: Amer Inst Physics Publicador: Amer Inst Physics
Tipo: Artigo de Revista Científica
Publicado em //2009 EN
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95.81%
Complete active space self-consistent field (CASSCF) and multireference configuration interaction (MRCI) methods are used to investigate the Nb(3)N(2) and Nb(3)C(2) clusters in order to determine the agreement between multireference methods, density functional theory (DFT), and experiment. These two clusters are ideal candidates to study as the known spectroscopy can serve to validate the computational results, yet there is still room for the calculations to inform further spectroscopic experiments. We find that the MRCI leading configuration for each of the ground states is in agreement with that predicted by DFT but only accounts for up to 70% of the total configuration. CASSCF and DFT geometries are also in general agreement. Transition energies between the neutral and cationic manifolds are found to be poorly predicted by MRCI relative to the computationally cheap DFT method. For Nb(3)C(2) we find that a higher energy isomer may have an electronic transition in the spectral vicinity as the lowest energy isomer.; Matthew A. Addicoat and Gregory F. Metha

Colloidal Hard Sphere Crystals and their Interfaces in Density Functional Theory; Kolloidale harte Kugeln und ihre Grenzflächen in Dichtefunktionaltheorie

Yamani, Mohammad Hossein
Fonte: Universität Tübingen Publicador: Universität Tübingen
Tipo: Dissertação
EN
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95.94%
The research reported in this thesis addresses necessary equilibrium information for understanding of homogeneous and heterogeneous nucleation in the hard sphere system. Colloidal hard spheres are an intensely studied model system for addressing the nucleation problem. Understanding nucleation requires a precise knowledge about equilibrium crystal structures and free energies. We use classical density functional theory (DFT) of fundamental measure type (FMT) to evaluate the fully minimized crystal density profiles and their interfaces. Results are compared with simulation data and complemented by a cluster expansion approach due to Stillinger which is based on expanding the crystal partition function in terms of the number n of free particles while the remaining particles are pinned at their ideal lattice positions. Finally, dynamical density functional theory (DDFT) as a time dependent extension of static DFT is implemented. Face-centered cubic (fcc), hexagonally close-packed (hcp) and body-centered cubic (bcc) crystals are investigated using fundamental measure theory and results are complemented by results from Stillinger’s approach. Two branches of solutions have been observed for bcc structure corresponding to different width parameters of the density distribution around lattice sites. The free energy of one branch of bcc agrees well with FMT and Stillinger’s approximation truncated at n = 2. A second branch of the bcc solution features rather spread-out density distributions around lattice sites and a large equilibrium vacancy concentration and it is presumably linked to the shear instability of the bcc phase. Within fundamental measure theory and Stillinger approach (n = 2)...

Density Functional Theory Study of Microstructure and Phase Behavior of Stimuli-Responsive Polymer Brushes

Gong, Kai
Fonte: Universidade Rice Publicador: Universidade Rice
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95.79%
Stimuli-responsive polymer materials can change their structure and physical properties drastically on external signals like a change in temperature, solvent properties (pH, ionic strength), the magnetic or electrical field etc. Such "smart" polymer materials play an important role in various fields such as biology, medicine, and soft materials. However, it is a great challenge to investigate such "smart" polymer materials due to highly inhomogeneous structure at the molecular scale and the complex interactions. In this thesis, we have systematically studied three common types of stimuli-responsive polymer brushes such as temperature responsive polymer brushes, copolymer brushes, and mixed polymer brushes by using classical density functional theory. We find a surface outer layer switch for both copolymer brushes and mixed polymer brushes with a selective solvent. Without using any temperature-dependent parameter, our theory successfully captures the lower critical solution temperature behavior of the associating polymer brushes. Related parameters such as molecular weight, grafting density, and solvent properties that affect the phase behavior of these stimuli-responsive polymer brushes have been also investigated. Qualitatively consistent with experimental observations...

A density-functional theory including dispersion interactions

Johnson, Erin R.
Fonte: Quens University Publicador: Quens University
Tipo: Tese de Doutorado Formato: 13177967 bytes; application/pdf
EN; EN
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95.79%
The London dispersion interaction is responsible for attraction between non-polar molecules and is of great importance in describing structure and reactivity in many areas of chemistry. Dispersion is difficult to model accurately. Density Functional Theory (DFT) methods, widely used in computational chemistry today, do not include the necessary physics. This often leads to qualitatively incorrect predictions when DFT is applied to dispersion-bound systems. A novel DFT method has been developed which is capable of accurately modeling dispersion. Dispersion attraction between molecules arises when an instantaneous dipole moment in one molecule induces a dipole moment in a second molecule. Our approach proposes that the source of these instantaneous dipole moments is the position-dependent dipole moment of the exchange hole. The model is no more computationally expensive than existing DFTs and gives remarkably accurate dispersion coefficients, intermolecular separations, intermolecular binding energies, and intramolecular conformational energies. Our dispersion theory is also combined with previous post-exact-exchange models of dynamical and nondynamical correlation, yielding a unified exact-exchange-based energy functional called DF07. DF07 overcomes many of the outstanding problems in DFT arising from local exchange approximations. The DF07 model is shown to provide highly accurate results for thermochemistry...

Structure, stability, depolarized light scattering, and vibrational spectra of fullerenols from all-electron density-functional-theory calculations

RIVELINO, Roberto; MALASPINA, Thaciana; FILETI, Eudes E.
Fonte: AMER PHYSICAL SOC Publicador: AMER PHYSICAL SOC
Tipo: Artigo de Revista Científica
ENG
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95.79%
We have investigated the stability, electronic properties, Rayleigh (elastic), and Raman (inelastic) depolarization ratios, infrared and Raman absorption vibrational spectra of fullerenols [C(60)(OH)(n)] with different degrees of hydroxylation by using all-electron density-functional-theory (DFT) methods. Stable arrangements of these molecules were found by means of full geometry optimizations using Becke's three-parameter exchange functional with the Lee, Yang, and Parr correlation functional. This DFT level has been combined with the 6-31G(d,p) Gaussian-type basis set, as a compromise between accuracy and capability to treat highly hydroxylated fullerenes, e.g., C(60)(OH)(36). Thus, the molecular properties of fullerenols were systematically analyzed for structures with n=1, 2, 3, 4, 8, 10, 16, 18, 24, 32, and 36. From the electronic structure analysis of these molecules, we have evidenced an important effect related to the weak chemical reactivity of a possible C(60)(OH)(24) isomer. To investigate Raman scattering and the vibrational spectra of the different fullerenols, frequency calculations are carried out within the harmonic approximation. In this case a systematic study is only performed for n=1-4, 8, 10, 16, 18, and 24. Our results give good agreements with the expected changes in the spectral absorptions due to the hydroxylation of fullerenes.; FAPESB (Bahia); FAPESP (Sao Paulo); CNPq

A bird's-eye view of density-functional theory

Capelle,Klaus
Fonte: Sociedade Brasileira de Física Publicador: Sociedade Brasileira de Física
Tipo: Artigo de Revista Científica Formato: text/html
Publicado em 01/12/2006 EN
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95.82%
This paper is the outgrowth of lectures the author gave at the Physics Institute and the Chemistry Institute of the University of São Paulo at São Carlos, Brazil, and at the VIII'th Summer School on Electronic Structure of the Brazilian Physical Society. It is an attempt to introduce density-functional theory (DFT) in a language accessible for students entering the field or researchers from other fields. It is not meant to be a scholarly review of DFT, but rather an informal guide to its conceptual basis and some recent developments and advances. The Hohenberg-Kohn theorem and the Kohn-Sham equations are discussed in some detail. Approximate density functionals, selected aspects of applications of DFT, and a variety of extensions of standard DFT are also discussed, albeit in less detail. Throughout it is attempted to provide a balanced treatment of aspects that are relevant for chemistry and aspects relevant for physics, but with a strong bias towards conceptual foundations. The paper is intended to be read before (or in parallel with) one of the many excellent more technical reviews available in the literature.

Orbital-Free Density Functional Theory applied to NaAlH4

Frankcombe, Terry; Kroes, G; Choly, Nicholas I; Kaxiras, Efthimios
Fonte: American Chemical Society Publicador: American Chemical Society
Tipo: Artigo de Revista Científica
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95.78%
We present the application of orbital-free density functional theory (OF-DFT) to NaAlH 4, a potential hydrogen storage material, and related systems. Although the simple Al and NaH structures are reproduced reasonably well by OF-DFT, the approach fails fo

Cyanovinyl radical: an illustration of the poor performance of unrestricted perturbation theory and density functional theory procedures in calculating radical stabilization energies

Parkinson, Christopher; Mayer, R. John; Radom, Leo
Fonte: Springer Publicador: Springer
Tipo: Artigo de Revista Científica
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95.78%
Stabilization energies for the 1-cyanovinyl radical (CH2=ĊCN) have been calculated using a variety of conventional ab initio (Møller-Plesset, quadratic configuration interaction and coupled-cluster) and density functional theory (B-LYP, B3-LYP) procedur

Nitrogen Activation via Three-Coordinate Molybdenum Complexes: Comparison of Density Functional Theory Preformance with Wave Function Based Methods

Graham, David C; Beran, Gregory; Head-Gordon, Martin; Christian, Gemma; Stranger, Robert; Yates, Brian F
Fonte: American Chemical Society Publicador: American Chemical Society
Tipo: Artigo de Revista Científica
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95.82%
Obtaining an accurate theoretical model for the activation of dinitrogen by three-coordinate molybdenum amide complexes (e.g. Mo(NH2)3) is difficult due to the interaction of various high- and low-spin open-shell complexes along the reaction coordinate which must be treated with comparable levels of accuracy in order to obtain reasonable potential energy surfaces. Density functional theory with present-day functionals is a popular choice in this situation; however, the dinitrogen activation reaction energetics vary substantially with the choice of functional. An assessment of the reaction using specialized wave function based methods indicates that although current density functionals in general agree qualitatively on the mechanistic details of the reaction, a variety of high-level electron correlation methods (including CCSD(T), OD(T), CCSD(2), KS-CCSD(T), and spin-flip CCSD) provide a consistent but slightly different representation of the system.